质子交换膜燃料电池膜内质子传导和催化层内燃料传输机理的微尺度研究

Polymer electrolyte membrane (PEM) fuel cells are clean power generation technology and regarded as the promising power sources of future vehicles. However, nowadays its industrialization is limited by several bottlenecks. It is still necessary to deeply investigate the complex physicochemical process in the components of the PEM fuel cell, to guide the cell design and improve the cell performance. In this project, molecular dynamics simulation (MD) and Monte Carlo (MC) simulation are employed to study the key scientific problems for the proton conduction process in the membrane and the fuel transport in the catalyst layer (CL), and several experimental measurement are involved as aids. .The first bottleneck is that the physical mechanism of the proton conduction process in the membrane still unclear. In this project the existing molecular modeling will be improved based on first-principles calculations. Then the contribution of proton Hopping mode to proton conduction in the membrane will be analyzed. The effect of dynamic load and hot-pressing process on proton conductivity will be studied..The second bottleneck is that the mass transfer resistance inside the agglomerates of the CL is often ignored. In this project MD/MC hybrid simulation method is utilized to study the mass transfer inside the agglomerates. The complex correlations between the multi-component mass transport and the electrochemical reaction inside the agglomerates of the CL will be clearly revealed. Besides, to understand why the agglomerates with low-Pt design can lead to blocks of mass transfer in the CL, in the project the hybrid simulation will be used to uncover its mechanism. Then the effect of the Pt loading and the agglomerate morphology on the mass transfer resistance will be studied.

质子交换膜燃料电池作为最具发展潜力的清洁发电技术之一，被视为新能源汽车的最终动力装置。然而关键技术瓶颈限制了其完全产业化，有必要对电池各部件中发生的复杂物理化学过程开展深入研究，以指导电池设计，提升性能。本项目拟采用分子动力学（MD）模拟和蒙特卡洛（MC）模拟方法，辅以实验测试，对膜内质子传导和催化层燃料传输关键科学问题开展研究。.针对膜内质子传导机理不明确的问题，本项目拟基于第一性原理计算结果改进现有的MD模型，分析质子跳跃传导模式对膜内质子传导的贡献；研究热压工艺过程、电池动态载荷对质子电导率影响。.针对催化层团聚体内部二次传质阻力被忽视问题，本项目拟采用MD/MC混合模拟研究团聚体内微尺度传质过程，揭示团聚体近真实结构内多组分传质过程和电化学反应的复杂关系；针对低铂催化剂颗粒加剧团聚体内传质恶化的现象，本项目拟揭示其传质恶化机理，分析铂担载量、担载体形貌对团聚体传质阻力的影响规律。

质子交换膜燃料电池（PEMFC）在氢能利用、节能环保方面具备特殊意义。汽车工业的介入是推动PEMFC技术快速发展最主要的动力。然而，系统成本高、使用寿命短、关键技术短板限制了PEMFC燃料电池的完全产业化。实现PEMFC燃料电池完全产业化仍需要在关键技术问题上进行突破，包括电池各部件的创新设计，对多物理场耦合两相流动扩散传输、电化学反应、质子电子传递等机理的新认识，电池实验测试技术的创新开发等。项目综合采用纳米尺度数值模拟和实验测试方法，对PEMFC燃料电池膜电极（MEA）内关键的微尺度传质过程关键科学问题开展研究，主要采用分子动力学（MD）模拟方法，结合膜电极实验测试，研究PEMFC膜电极内膜内质子传导和催化层燃料传输过程。.（1）利用MD模拟方法预测了含水率λwater=1、1.5和2的脱水干燥Nafion膜的电渗阻力（EOD）系数nd。一是对Nafion膜在不同电场下的微观结构进行了模拟和分析，得到了水分子和质子的速度分布函数，预测平均输运速度。二是计算了λwater=1、1.5和2时的EOD系数，并与实验结果和理论模型进行了比较。研究发现当膜几乎脱水干燥时，EOD系数值几乎为零。此外，EOD系数随含水量的增加呈上升趋势，这一趋势与文献报道一致。.（2）利用MD方法建立了离子聚合物薄膜覆盖Pt催化剂表面体系，模拟了纳米尺度氧气分子在离子聚合物薄膜中的传质过程。研究考虑四个控制参数，水含量、操作温度、氧密度和聚四氟乙烯（PTFE）负荷。项目综合研究了它们对PEMFC燃料电池催化层（CL）内离子聚合物薄膜氧传递的耦合效应，采用田口正交算法对16种情况进行有限的模拟，以评估耦合效应。首次揭示了包括PTFE负载在内的耦合效应对离子聚合物薄膜氧转移的影响，PTFE负载越少越好。实际上，当PTFE添加到MEA中时，二次孔中的氧气传输增强，并且在MEA中形成更有用的宏观疏水通道。.（3）通过测量在工况变化条件下PEMFC燃料电池的极限电流密度来定量测量各多孔部件内氧传输阻力。结果表明，在较低的温度和湿度下，通过离子聚合物膜的渗透是总输运阻力的主要部分，尤其是对于低Pt负载的CL。低Pt负载下的输运电阻的增加与离子聚合物表面积的减小有关，它会导致更少的有效氧渗透到催化剂位置。CL气相中Knudsen扩散的贡献远小于其它电阻的贡献。

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