电解液-温度耦合条件下填充交联高聚物的物理力学特性与高比容量电极的制备及性能优化

Conductive agent filled polymer can be used as bonding and conductive systems (BCS) for high specific capacity electrodes, which mechanical and electrical properties have been remarkably influenced by the cell environment. This project will develop the high performance and environmentally friendly BCS, which is based on the conductive carbon filled aqueous polymer crosslinked by polyisocyanate, and test the physical-mechanical properties and micro-structure of BCS immersed in liquid electrolyte at different temperature. Meanwhile, a thermo-viscoelastic constitutive relation will be obtained under multi-physics field in terms of the thermodynamics as well as finite deformation theory. Further, the tensile performance, electrical resistance, adhesive strength and relaxation time of polymer composites will be investigated to explore the influences of chain configuration, cross-linker, and conductive agent content, curing and servicing conditions. According to the mechanical-chemical coupling model for high-energy-density active particle covered by solid electrolyte interphase and BCS, the distribution and evolution of stress in the electrode are analyzed in detail. Finally, the gradient effect and degradation of BCS are attempted to correlate the integrity of electrode. In order to provide theoretical foundations for the optimization design and application of high-specific-capacity electrode, the material formula and preparation of BCS as well as the electrode structure are optimized.

导电材料改性聚合物是二次电池不可或缺的导电与粘接系统(BCS)，其力学和电学性能受到电池多场环境的显著影响。本项目基于碳黑填充异氰酸酯交联水性聚合物，研发高性能且环境友好的新型BCS及其高比容量电极；试验研究电解液和温度耦合条件下材料的物理力学行为和微观结构变化；根据多相多组分连续介质力学理论，建立电化学环境因素下填充交联高聚物的有限变形热-黏弹性本构关系；详细讨论聚合物链段构型、交联基团、导电剂、成型工艺和服役条件对复合材料拉伸性能、电阻、粘接强度和松弛时间的影响；据高能量密度活性颗粒、固态电解质界面和BCS构建的化学-力学模型，分析电极材料与结构中的力学行为，揭示BCS含量的非均匀分布、电池环境中BCS的松弛与电极完整性的联系；结合电池的电化学循环测试，研究极片物理参量和力学特性对电化学性能的影响，优化BCS配方、成型工艺与电极结构，为先进电化学能源储存系统的设计与利用提供理论支撑。

导电剂填充的水性高聚物粘结体系（BCS）是高能量密度电极不可或缺的组分，其在不同成型工艺与服役条件时的力学和电学性能尚未揭示，干燥过程诱导的非均质特性对极片的材料完整性和电化学行为的影响规律仍待探索，使得高性能电极的研发面临严峻挑战。基于导电碳黑填充聚合异氰酸酯交联水性聚合物，本项目制备了BCS及其电极材料；研究了不同干燥条件与电化学环境因素对其力学和电学性能以及微观结构的影响；探索了多场作用下填充高聚物的黏弹性有限变形行为；系统分析了BCS体系、成型工艺和服役条件对电极完整性和电化学性能的影响规律；获得了以下主要研究成果，可为先进锂二次电池的优化设计与应用提供理论支撑。.（1）基于BCS交联体系，发展了具有优异本体力学性能和粘结强度，以及良好电化学特性的电极材料，揭示了其化学基团、微观结构与力学、电化学性能的构效联系。.（2）仿真了BCS随干燥进程的迁移及沿厚度方向非均匀分布特性，给出了电极复合材料等效弹性常数的计算方法。.（3）解析了电极浆料内干燥应力的演化，阐明了粘结剂类型与含量、干燥条件对电极涂层力学特性和电化学性能的影响，提出了增强极片固化过程中材料完整性的方法。.（4）揭示了非均质复合电极的锂扩散诱导应力（DIS）演化，阐明了干燥速率对DIS的影响规律。建立了干燥参数与电极服役时的机械完整性之间的内在联系，提出了浆料成型的优化方法。.（5）获得了不同炭黑含量和电化学服役环境条件时BCS的拉伸性能，并诠释高聚物的松弛机制；定量描述了其黏弹性有限变形特征，计算结果与试验数据吻合较好。.（6）发现了电解液浸渍下BCS黏弹特性对电极材料锂扩散及DIS的演化规律，揭示了导电剂含量、粘结剂类型、SEI模量、电化学加载速率和结构几何参数对电极材料力学完整性的影响规律。.（7）揭示了电极浆料干燥工艺、充放电条件、BCS模量，以及几何尺寸对电池结构稳定性的影响规律。

内容获取失败，请点击重试