产电微生物驱动的厌氧自电解去除养殖废水中典型污染物方法及机理研究

The progresses of the microbial fuel cell (MFC) provide an opportunity to treat animal wastewater by anaerobic self-electrolysis. In preliminary studies, our group found that the anaerobic self-electrolysis can significantly remove COD, ammonium nitrogen, and odor of animal wastewater. This subject intends to optimize the design anaerobic self-electrolysis reactor, by using modern spectroscopic test analysis methods (GC, GC-MS, HPLC) and modern molecular biology methods (PCR-DGGE, FISH), further study will aims to the optimization of anaerobic self-electrolysis reactor driven by electrogenesis and determination of process parameters including the influent concentration and hydraulic retention time, pH, ionic strength and current density, the characteristics of typical antibiotics in the anaerobic self-electrolysis reactor, analysis of the possible ammonia loss (cathode diffusion, ammonia oxidation and anaerobic ammonium oxidation), exploration of the mechanistic model of odor removal. Through the implementation of the project it is expected to establish the method of anaerobic aquaculture wastewater from the electrolysis reactor, to obtain the characteristics of the antibiotics, to propose typical pollutants removal mechanism model. The results can be rich animal wastewater treatment theory, and be the basis for practical application of the technology and further improvement the wastewater purification.

微生物燃料电池的新进展为养殖废水厌氧自电解处理提供了机遇。前期工作发现厌氧自电解可显著去除养殖废水中COD、铵态氮和臭味。本课题拟在优化设计厌氧自电解连续流反应器基础上，采用现代谱学测试分析方法（GC、GC-MS、HPLC）和现代分子生物学手段（PCR-DGGE、FISH），进一步研究产电微生物驱动的厌氧自电解反应器处理养殖废水的优化工艺条件，确定进水浓度、水力停留时间、pH值、离子强度和电流密度等工艺参数，考察优化工艺条件下典型抗生素在厌氧反应器中的行为特征，分析可能的铵态氮损失路径（阴极扩散、氨氧化和厌氧氨氧化），探究臭味去除的机理模型。通过项目实施，可望建立产电微生物驱动的厌氧自电解反应器处理养殖废水的方法，获得抗生素的去除特征，提出厌氧自电解体系去除养殖废水典型污染物的机理模型，可丰富养殖废水处理理论，为该技术的实际应用和进一步提高净化水质效果提供依据。

厌氧自电解（ASE）将无能耗微电解、微生物降解和生物电化学工艺融为一体，回收利用有机物微生物降解过程中产生的质子和电子而产生电流，净化废水。本项目设计并优化了厌氧自电解处理养殖废水最优工艺、养殖废水中典型兽用抗生素厌氧自电解体系研究、氮素的平衡与铵态氮损失路径、臭味去除及其机制研究、新型阴极催化剂制备及其氧还原性能、生物阳极的性能整合与预制、产电微生物的分离与产电特性研究。结果表明：（1）ASE可以实现养殖废水的同步处理与产能，在优选条件（HRT 4 d、4倍电流密度、原水pH）下，COD、总氮、氨氮和硝氮的去除率分别为86.57～87.27 %、51.57～52.90 %、31.03～37.27 %、79.45～84.03 %，反应器最大功率密度为0.666 W/m3（对照为0.266 W/m3）。（2）金霉素、磺胺二甲嘧啶、罗红霉素及诺氟沙星四种抗生素依次添加后，ASE输出电压明显降低，由0.51 V降至0.41 V，抗生素的LC-MS分析结果显示，四类抗生素去除率均可达到或接近100%。（3）臭味组分去除率达到或接近100%。同时，氨氮以5.4 mg/(d·m2)速率从阴极挥发，FISH检测出阳极碳毡、活性炭均有氨氧化和厌氧氨氧化菌的存在。（4）制备出了一系列高性价比的阴极催化剂，电化学性能及电子转移数与铂碳相当，为产电微生物驱动的厌氧自电解处理工艺提供了高效催化剂。（5）整合阳极在阳极生物量、电导率以及交换电流密度均优于对照组，其中硝酸处理后的阳极施加0.12 C/cm2电量的整合阳极，表现出最高的峰值电流、最大的阳极生物量（0.44 mg/cm2）、最大的电导率（0.33 S/cm）、最大的交换电流密度（3.65×10-3 A/m2）以及最小的传质阻力。同时，恒压预制生物阳极效果优于恒流。（6）采用阳极富集-分离-电化学筛选-产电验证路线，获得四株具有自主知识产权的产电微生物纯培养菌株，分别为Shewanella haliotis Z4、Enterococcus faecalis Z5、Klebsiella oxytoca Z6和Citrobacter freundii Z7。

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