微纳尺度混合填充增强复合材料热导率的协同效应研究

A remarkable thermal conductivity enhancement of polymer composite can be achieved by using hybrid fillers through synergistic effect. However, there is a lack of detailed study and very limited knowledge can be found about the mechanism of synergistic effect. This proposal aims to study the heat transfer enhancement mechanism in composites with micro/nanoscale hybrid fillers by means of theoretical analysis and experimental testing. Based on the experimental results of the distribution of hybrid fillers in the composite, a numerical model to calculate composite effective thermal conductivity was set up by reasonably simplifying the filler network. The thermal conductivities of the fillers were set to equivalent values which include the influence of the interfacial thermal resistance. The effective thermal conductivities of the composites were solved by finite element method and validated by experimental results. The numerical model was then used to analyze the influence of the new factors, which include filler type, dimension and shape difference, and quantity ratio, on composite thermal conductivity. With the results, the heat transfer enhancement mechanism of synergistic effect on composite thermal conductivity with micro/nanoscale hybrid fillers would be revealed and a regulation method to improve composite thermal conductivity by using hybrid fillers would be obtained. All these findings would provide guidance and reference for material engineering on how to improve composite thermal conductivity.

微纳尺度混合填充有望通过协同效应显著提高复合材料的热导率，但目前的研究还不够深入，对于协同效应的强化机理缺乏科学认识。本项目采用理论与实验相结合的方法，研究微纳尺度混合填充条件下复合材料的传热强化机理。在实验获得混合填充的复合材料显微结构的基础上，通过对填料网络的合理简化，建立考虑界面热阻的复合材料等效热导率的计算模型，使用有限元方法数值求解并运用实验数据验证。在此基础上分析填料尺度、形状、数量配比等因素对复合材料热导率的影响规律，揭示多尺度混合填充提高复合材料热导率的协同效应的强化机理，建立运用多尺度填料混合填充增强复合材料热导率的调控机制，为复合材料传热强化提供指导和依据。

填充微纳米尺度填料的导热聚合物复合材料可广泛用于能源、环境、电子等领域。根据文献结果，微纳米填料混合填充以及微纳米填料定向分布可以通过协同效应等机制显著提高复合材料的热导率，但目前对于这些物理现象的分析主要是定性的解释，缺乏定量的科学认识。本项目采用理论与实验相结合的方法，研究聚合物微纳米复合材料热导率变化的影响机理，探索复合材料热导率的调控机制。对于填料混合填充以及填料定向分布等典型的高导热复合材料，根据实验获得的填料分布抽象复合材料单胞，运用热阻方法建立复合材料有效热导率的计算模型，通过与实验数据对比验证模型计算结果。其中，计算混合填充复合材料热导率的理论模型可以定量分析增强复合材料热导率的协同效应，预测发生协同效应时两种填料的数量配比；计算填料定向分布复合材料热导率的理论模型可以同时得到材料的面向和法向热导率，解决了文献中已有模型无法同时计算复合材料各向异性热导率的问题。根据本项目研究建立的理论模型，通过分析填料尺度、形状、数量配比、分布状态等因素对热导率的影响规律，可以获得对于协同效应等现象的科学认识：提高复合材料热导率的传热强化机理是填料之间配合形成导热网络，这些网络是热量输运的重要通道。根据所建立的计算模型，还可以提出复合材料热导率的调控策略，一方面应该选取适当的填料尺度、形状和数量配比，另一方面可以通过材料的加工方式来影响填料在基材中的分布，包括填料周围的基材厚度、填料的排布角度等，从而调控复合材料的热导率。鉴于界面对于复合材料热导率具有重要影响，本项目还深入研究了复合材料的界面特性及其调控策略。应用分子动力学方法研究了复合材料的界面作用能；实验制备了两种复合材料，通过表面修饰等方法调控界面特性。研究结果表明，适度的表面修饰以及选用必要的增溶剂有助于减少填料团聚、改善填料分散、增强填料与基材之间的相容性、增加界面处的导热通路，从而增强复合材料的导热性能。

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