GdMnO3单相多铁材料微观缺陷和电子结构对其物性影响的正电子实验研究

The type-II multiferroic material GdMnO3 (GMO) exhibits strong magnetoelectric coupling effects, rich physical implications and promising potential application. However, GMO has some drawbacks, such as the weak ferroelectric property, the electromagnetic tuning mechanism and dielectric anomaly remain unclear, which have greatly limited the practical applications of GMO. Based on the strong correlation between the electrical/magnetic properties and defect characteristics, electron structure in strongly correlated materials GMO system, we will adopt the positron annihilation and other techniques to probe into the following issues: (1) To study the effect of the defect characteristics, local electron density, electron-phonon coupling on the dielectric constant near the dielectric anomaly temperature region; (2) To explore the effect of doping ions and occupied position on the degree of lattice distortion, nature of defects, electron structure and spin of GMO system, to reveal the mechanism of ferroelectric polarization and magnetoelectric coupling behavior induced by the substituting ions; (3) To study the effects of the stress, defect characteristics, electron momentum distribution and polarization order on the electrical/magnetic properties of GMO films. Combined with the theoretical calculation, the mechanisms of microstructure on the electrical/magnetic properties of GMO system will be illuminated. This study will provide the basic experimental data for the explanation for physical mechanism of the type-II multiferroic material, meanwhile it will provide the experimental evidence for the application of positron annihilation technology on researching in these kind of materials.

第II类多铁材料GdMnO3(GMO)具有较强的磁电耦合效应、丰富的物理内涵和潜在的应用前景。然而，其铁电性弱，电磁耦合机理、低温介电异常起因尚不清楚，阻碍了其实际应用。基于强关联电子体系GMO的电磁性能与缺陷特征、电子结构密切相关，本项目拟采用正电子湮没等技术：(1)探究GMO体系低温介电异常变化前后缺陷、局域电子密度、电-声耦合等微观信息演化与介电响应间的关联规律；(2)研究替代离子特性和占位对体系晶格扭曲度、微观缺陷、电子结构、自旋等微结构的影响规律,揭示离子掺杂对体系铁电极化的诱导机理和磁电耦合机制；(3)探索应力、缺陷类型、电子动量分布、界面极化特征等对GMO基薄膜电磁性能影响的规律。结合理论计算，阐明GMO材料缺陷演化、电子结构等微观因素对体系电磁性能影响的机制。本研究将为第II类多铁材料物理机制的理解提供基础研究资料，也为正电子技术对该类材料的研究提供实验例证。

多铁材料GdMnO3(GMO)独特的自旋结构和强磁电耦合效应展示出丰富的物理内涵和潜在的应用前景。然而，其铁电极化弱，电磁耦合机制尚不明朗。本项目将GMO作为研究对象，合成了多个系列的GMO陶瓷块体/薄膜实验样品，利用正电子湮没技术、X射线衍射、拉曼光谱等测试手段对各系列GMO材料进行微结构表征，以研究体系微结构对体系多铁性能的调控和影响机理。在此基础上，拓展研究了GMO体系巨介电性能和光学性能机理。主要研究内容：①制备工艺对GMO体系微结构和磁/电性能的影响研究，发现：合适的烧结温度(1350℃)、热等静压温度(1000℃)利于样品成相，介电与磁性最优；缺陷浓度、Mn2+浓度是影响体系磁性的重要因素。②温度对GMO电子结构和缺陷演化以及磁/电性能的影响研究，发现样品在30K时平均寿命和局域电子密度发生突变，这与介电常数在此温区介电异常存在一定关联。③离子掺杂对GMO体系微结构和磁/电/光性能的影响研究，制备了Mn位过渡金属离子、Gd位稀土/碱土离子掺杂的系列实验样品，厘清了掺杂离子占位、尺寸、价态、浓度等因素对体系缺陷、局域电子密度等微结构、磁/电/光性能的影响规律；发现碱土离子掺杂体系呈现巨介电性(εr>6300)，缺陷类型、浓度、局域电子密度与体系磁性关联密切。④制备条件对GMO薄膜微结构和性能的影响研究，发现制备的薄膜具有112择优取向，薄膜磁性优于块体样品；850℃退火的GMO薄膜相结构单一、结晶性更好，磁性和介电性能最优。本项目研究结果为揭示GMO缺陷特征、电子结构、离子价态、微观形貌等微结构对体系磁/电/光性能的影响机理提供重要的实验数据；为正电子湮没技术对该体系物性的研究提供了实验支持，同时为正电子理论的完善提供基础研究资料。

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