细胞内纳米二氧化铈生物效应的表界面化学机制研究

During the translocation and metabolism, nanomaterials can interact with small molecules, proteins, DNA, membranes, etc., due to their huge specific surface area and high surface activity. “Nano-Soft” interactions, as well as the subsequent impacts on the physicochemical properties and bio-effects of nanomaterials, have recently become a hot topic in nanotoxicology. “Nano-Soft” interactions may reshape the interfacial chemistry of intracellular ceria nanoparticles, therefore making their bio-effects very complex. This proposal aims at developing in-situ methods for chemical speciation, based on transmission electron microscopy combined with electron energy loss spectroscopy study and scanning transmission soft X-ray microscopy combined with micro-X-ray absorption near-edge structures. The changes in cellular microstructures, the subcellular localization of ceria nanoparticles and their in-situ chemistry will be characterized by an integrated use of X-ray beam, ion beam and electron beam analysis. Such efforts will relate the bio-effects of ceria nanoparticles to their intracellular distribution and in-situ chemistry, and provide essential information for better understand the underlying mechanisms.

在转运与代谢过程中，纳米材料因其巨大的比表面积与高表面活性，在生物体内能与各种有机小分子、蛋白质、DNA、细胞膜等发生相互作用。这种“Nano-Soft”相互作用及其对纳米材料的物化性质与生物效应的影响，是目前纳米毒理学研究中的热点。纳米二氧化铈的生物效应十分复杂，这可能与“Nano-Soft”相互作用导致的纳米二氧化铈表界面化学改变有关。因此，本申请旨在发展基于透射电镜结合电子能量损失谱技术与扫描透射X射线显微成像结合微束X射线近边吸收结构谱技术的化学形态原位分析方法。综合运用X-射线，电子束，离子束分析方法，实现细胞微结构表征、细胞内纳米二氧化铈的分布成像及其原位化学形态的分析，从而阐明纳米二氧化铈胞内分布、原位化学形态、细胞生物效应之间的内在联系。上述工作对理解纳米材料细胞生物效应背后的表界面化学机制有着重要意义。

在与生物体作用过程中，纳米材料在“Nano-Bio”表界面的微区化学形态转化及其对纳米材料生物效应的影响，是目前纳米毒理学研究中的热点。本项目发展了电镜辅助的扫描透射软X射线显微成像方法，可以获得“Nano-Bio”表界面上纳米材料的原位化学形态。基于同步辐射研究结果，我们揭示了纳米二氧化铈在微生物、植物根系表面的还原/解离过程及影响因素，以及“Nano-Bio”表界面原位化学形态变化对其毒性的影响。我们还利用上述方法研究了纳米Fe3O4颗粒在肝脏Kupffer细胞中的降解过程，有助于更清晰地理解机体对Fe3O4纳米药物的解毒机制。本项目发展的方法和研究进展，对阐明纳米材料分布行为、原位化学形态及细胞生物效应之间的内在联系具有重要意义。

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