高效有机／无机金属氧化物杂化纳米白光材料的光学性质及LEDs应用研究

Recently, the development of enviroment-friendly and price-competitive phosphors for white light-emitting diodes (WLEDs) appication was highly investigated in the lighting and display research field. However, construction and tunable optical control of the efficient, nondopant and single component white-light emitting materials pumped by UV light is also a challenge for the researcher. In this project, we aim to design the efficient organic-inorganic metal oxide nanophorsphos rely on simple one-pot non-aquouse synthesis method and to realize its application for the WLEDs. This lies in the fact that our developed WLEDs based on benzoate capped beomite nanoplants. We will discuss two main scientific issues including the mechanism of white light emission and the interaction between organic and inorganic phase. Optical properties of these nanohybrids will be quantified through the extinctive spectrum, excitation and emission spectrum, luminecent dynamic process as well as quantum efficiency measurement, and the optimal condition for the white-light emitting will be also achieved. We will further confirm the various emitting energy states related to the organic and inorganic phase utilizing the frequency selective-excitation techniques and temperature-dependent fluorescence lifetime. Moreover, the luminescent radiative rate influenced by the coordiation between organic molecule and metal ions, as well as the energy transfer process between organic and inorganic phase will be discussed and employed, and then the physcal model will be also establised. The current project has not only the important basic theoretical values, but aslo provide the meaningful and available method for developing the efficient WLEDs.

基于绿色、廉价荧光粉的白光LEDs是照明和显示领域重要发展方向之一，引起了研究者广泛关注。UV激发、高效、无掺杂、单组分白光材料的可控制备是新型荧光粉领域的研究热点和难点。在水合氧化铝杂化纳米晶LEDs的初步研究基础上，本项目拟以有机／无机金属氧化物杂化纳米晶为研究对象，以获得高效白光荧光粉为目的，围绕金属氧化物杂化纳米晶的白光辐射机制和有机相-无机相相互作用机理两个科学问题，通过消光光谱、激发发射光谱、荧光动力学过程及量子效率表征，确定产生高效白光辐射的最佳条件； 通过对杂化纳米晶形貌、尺寸及结构的控制，调控白光辐射特性; 通过波长选择激发确定不同发光中心的起源与能级结构；深入探索有机分子与金属离子配位对发光辐射跃迁的调制规律，建立杂化纳米晶中有机相与无机相的能量传递模型，揭示产生高效白光辐射的物理本质。本项目不仅具有重要的基础理论探索价值, 还将为开发新型白光LEDs提供可行的途径。

本项目主要开展了如下三部分研究内容：（1）研究纳米晶中白光辐射的机理和能级结构。主要包括两个层面：一是杂化纳米晶中无机相的缺陷态发光及其能级结构的研究，对比研究无机相尺寸、形貌的变化对不同缺陷态能级位置、比例的影响；研究有机配体的种类以及有机相与无机相的浓度比例对缺陷态的调控规律；建立缺陷态的能级结构与跃迁模型。二是杂化纳米晶中有机相的跃迁机制的研究，对比研究不同金属离子与有机配体配位对其三重态和单重态跃迁的影响，包括辐射、无辐射跃迁过程；利用第一性原理分析建立三重态或单重态的辐射弛豫模型；研究三重态与单重态之间跃迁的竞争机制和过程。三是有机相与无机相之间的能量传递机制的研究，研究杂化纳米晶中有机相与无机相的能量传递条件、传递机制以及能量传递随着材料尺寸、结构的变化规律，同时探索表面有机分子对无机相发光中心的再吸收猝灭和敏化增强发光效率的关系规律；采用低温高分辨分光谱、荧光寿命衰减过程以及瞬态光谱分析建立能量传递的模型。（2）纳米晶中调控和提高白光特性的途径的研究。从调控杂化纳米晶的激发发射特性出发，利用杂化纳米晶中有机相与无机相的相互作用机制，探索实现高效白光辐射的途径；改变不同发射波长的强度比例，调控白光发射的显色指数；通过设计材料结构以及表面和界面特性，提高材料的抗光漂白性。（3）开展提高纳米晶WLEDs 性能的方法的研究。研究几种纳米晶的温度依赖特性，设计并优化器件封装方案，建立提高器件稳定性的方法；研究封装过程荧光粉分散体系中的均一性，优化实验工艺和调控荧光粉表面态；研究荧光粉分散体系与空气接触的界面特性，设计高效光萃取结构；研究纳米粒子的尺寸对WLED 光萃取效率的影响，最终，建立提高器件效率的方法。.通过研究，项目发表SCI论文51篇，授权发明专利3项，培养6位博士研究生、3位硕士研究生。

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