铌酸钾钠单晶铁电畴的应力调控及其压电性能增强机制研究

The physical mechanism of high performance lead-free piezoelectric materials and the origin of their properties are the hot spot and front of the current international research field of piezoelectric ferroelectric materials. Potassium sodium niobate (KNN) materials are considered to be the most promising alternative to PZT piezoelectric ceramics. However, the mechanism of the enhancement of piezoelectric properties is still unclear. The aim of this project is to introduce the internal stress in pure KNN crystal. The project is carried out on two scientific issues: "giant piezoelectric properties KNN single crystal growth and control" and "piezoelectric performance enhancement mechanism". The internal stress was regulated by adjusting the temperature field, crystal size effect and component segregation. The mechanism of KNN single crystal internal stress construction and regulation is elucidated. Through analyzing and measuring macroscopic piezoelectric properties, the relationship between macroscopic piezoelectric properties and internal stress - mesoscopic functional primitives (microstructures) is established, and the piezoelectric mechanism to enhance physical properties is clarified. The project is helpful to explore the relationship among the internal stress, structure and mechanism of perovskite solid solution functional crystals, and lay an experimental foundation for the physical mechanism research of piezoelectric properties, and has important scientific significance and application value for promoting further improvement of piezoelectric crystals.

高性能无铅压电材料及性能起源的物理机制是当前国际压电铁电材料研究领域的热点和前沿。铌酸钾钠（KNN）体系材料被认为是最有望替代PZT压电陶瓷的无铅压电材料之一。然而其压电性能增强的机理尚不清楚。本项目围绕“巨压电性能KNN单晶调控生长”和“压电性能增强机理”这两个科学问题进行开展。通过调节温场、晶体尺寸效应和组分分凝来调控内应力，阐明KNN单晶内应力构建和调控机理。分析测量宏观压电性能，建立内应力-介观功能基元（微观结构）-宏观压电性能的关联，阐明压电性能增强物理机制。项目有助于探索钙钛矿结构固溶功能晶体的内应力-结构-性能内在联系，为压电性能物理机制研究奠定实验基础，对进一步提高压电晶体性能具有重要科学意义和应用价值。

压电材料广泛用于各种应用中，包括传感器，微机电系统和超声换能器。这些年，人们就一直进行着不懈的努力，寻找各种各样的方法和机制来增强压电性能和解决压电起源。这些创新包括极化旋转的简易性，在高环境压力下的高机电耦合和90°畴壁的分子动力学模拟等。但是，所有这些努力都仍未达到具有高压电和宽工作温度范围的普遍期望的性能。本项目拟围绕“巨压电性能KNN 单晶调控生长”和“压电性能增强机制”这两个核心问题开展研究，主要解决以下两个关键科学问题：a) KNN 单晶内部应力的构建与调控；b) KNN 单晶应力和电畴结构及压电性能内在关联。研究结果表明：1、晶体生长过程中提拉速度在0.2 mm/h，晶体旋转速度在25-30 rpm为最佳生长条件：2、晶体尺寸控制在13-14 mm时，比较容易获得巨压电系数的KNN样品；3、晶体放肩过程中温度控制很重要，我们以30 oC/h的升温速度为最佳的变温速度；4、获得KNN样品的最优秀的压电系数为1700 pC/N左右，是通组份压电材料的10倍左右；5、巨压电性能的KNN晶体同时有非常高的介电常数，可以达到6000-10000，但是同时介电损耗和铁电损耗都会非常大，同时晶体表现出一定单通特性；6、巨压电性能的KNN单晶表现出“弯曲”的电畴以及类似马氏体凹凸的特性的结构，这可能和晶体生长的温度场以及内应力引入导致电畴发生类似位错等缺陷有关。之后我们通过拉曼测试，发现巨压电性能的KNN晶体的拉曼峰可以达到605 cm-1以上，很多点甚至能够偏移到610 cm-1，表明晶体受到非常大的内应力压缩；7、我们生长出高质量KNN单晶，晶体材料在1 kV/mm的电场强度下具有高达0.9%的应变表现，实现了高达9000 pm/V的大信号压电系数。并且晶体的压电性能在25°C至125°C的范围不随温度减弱，显示出优异的温度稳定性，整体性能远远优于铅基单晶；8、利用Fluent对KTN晶体液面下的生长平面温度场进行了模拟，可以确定双组分共生KTN晶体，为制备新型的光学、电学功能材料提供了新的思路。本项目有助于发展高性能无铅压电单晶的制备，为压电性能提高的物理机制研究奠定坚实的实验和理论基础，对推动无铅压电单晶的应用具有重要意义。

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