超高压下碱金属叠氮化物的混合导电行为研究

Single-bond polymerized nitrogen, with energy density three times higher than the traditional high-energy materials and its decomposition products environment-friendly, has become an interest topic in the field of energy in recent years. Alkali-metal azides are ideal materials for synthesis of polymerized nitrogen under high pressure. Previous theoretical studies show that the initial structure of alkali-metal azides are insulators and the pressure-induced structural changes are accompanied by changes of electronic transport properties. However, there are great differences in the conduction character of the polymerized phase, and the studies of electrical transport behavior are only focused on electronic conduction but ignoring the ionic conduction. In this project, by using the ultra-high pressure in situ frequency response and Hall-effect measurements, we will reveal the mixed conduction behavior in alkali-metal azides and obtain the ionic and electronic conductivity, the mobility and the diffusion coefficient with pressure. Through the implementation of this project, the conduction character of pressure-induced polymerized nitrogen in the view of electrical transportation and the general rules of mixed conduction behavior under ultrahigh pressure will be revealed experimentally.

单键态聚合氮因其能量密度是传统高能材料的三倍，且其分解产物对环境无污染，近年来成为能源领域研究热点。碱金属叠氮化物是高压下合成聚合氮的理想材料。以往的理论研究结果表明，碱金属叠氮化物在初始结构均为绝缘体，压致结构转变均伴随着电子传导特性的改变，但在聚合相的导电特性上存在很大的差异，且对电传导行为的研究只集中在电子传导而忽略了离子传导。本项目利用超高压原位交流频率响应和霍尔效应测量方法，揭示碱金属叠氮化物中的离子电子混合导电行为，获取离子/电子电导率、迁移率、扩散系数等随压力的演化规律。通过本项目的实施，从电输运角度揭示压致聚合氮的传导特性及超高压下混合载流子传输行为的一般规律。

单键态聚合氮因其能量密度是传统高能材料的三倍，且其分解产物对环境无污染，近年来成为能源领域研究热点。碱金属叠氮化物是高压下合成聚合氮的理想材料。以往的理论研究结果表明，碱金属叠氮化物在初始结构均为绝缘体，压致结构转变均伴随着电子传导特性的改变，但在聚合相的导电特性上存在很大的差异，且对电传导行为的研究只集中在电子传导而忽略了离子传导。本项目利用薄膜制备和光刻技术，结合高压原位交流阻抗谱测量方法，建立了基于金刚石对顶砧的超高压原位离子传导测量方法。利用该方法，系统研究了碱金属叠氮化物中的离子电子混合导电行为，获取了离子/电子电导率、扩散系数、弛豫频率、介电常数等随压力的演化规律。研究表明，碱金属叠氮化合物中的离子电导率一方面与离子迁移通道及能垒有关，同时受晶界空间电荷势的影响。高压下，由于应力能的存在，晶界空间电荷势主要源自离子间的弹性相互作用。结合第一性原理计算，建立了离子传输模型，阐明了宏观参量随压力变化的微观机制。这一研究结果有助于更好地理解碱金属叠氮化物高压下的导电机理，为此类化合物及其他高能密度聚氮物中聚合氮的研究开辟了新领域。. 此外，利用该技术方法，系统研究了压力对固体氢化物、超离子体、无机/有机-无机金属卤化物钙钛矿、介电材料、有机半导体、二元化合物等不同材料体系离子电子导电、晶界效应和介电特性的调控。实现了多物理量在高压下的协同测量，为全面探究材料载流子传导类型、弛豫过程、晶界微结构等在压力下的演化规律提供了实验依据。

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