利用光束整形提高激光诱导击穿光谱的可重复性

The high signal uncertainty of laser induced breakdown spectroscopy (LIBS) seriously affects the quantitative measurement and large-scale application of LIBS. For the laser commonly used in LIBS, its cross-section energy distribution is Gauss beam. The plasma must have a higher electron density in the center and a lower electron density in the periphery. The higher electron density in the center will produce electron shielding effect, which makes the later energy of the laser pulse unable to heat the plasma or penetrate the plasma to reach and ablate the surface of the sample. In addition, the electron shielding effect will produce a region with high electron density, which may become a disturbance source in plasma evolution process..This project intends to change the generation and evolution of laser-induced plasma by changing the spatial energy distribution of the beam, i.e. shaping the commonly used Gaussian beam into a special beam shape (flat top, ring, etc.). We will study the mechanism of influence of different beam shapes on plasma electron shielding, plasma evolution and LIBS spectra. Finally, we will propose set of method to weaken the electron shielding effect, generate a stable plasma and improve the repeatability of LIBS signal by optimizing the beam shape.

激光诱导击穿光谱（LIBS）信号不确定度较高严重影响了LIBS定量测量及大规模应用。对于LIBS常用的激光，其截面能量分布为高斯光束，所激发的等离子体必然在中心具有较高的电子密度而在外围具有较低的电子密度，中心区较高的电子密度会产生电子屏蔽效应，使得激光脉冲的后期能量无法继续加热等离子体或穿透等离子体到达样品表面烧蚀更多物质，同时电子屏蔽效应会产生一个局部电子密度过高的区域，这个区域可能成为等离子体演化过程的扰动源。.本项目拟通过改变光束的空间能量分布，即把常用的高斯光束整形为特殊形状的光束（平顶、环形等）来改变激光诱导等离子体的产生和演化过程，研究揭示不同光束形状对等离子体电子屏蔽作用、等离子体演化过程、LIBS光谱的影响机制及规律，削弱电子屏蔽效应，获得空间形态更为稳定的等离子体，最终提出一套通过优化光束形状提高LIBS信号可重复性的方法。

激光诱导击穿光谱技术（LIBS）是一种原子发射光谱技术，由于其快速、遥测、多元素同时分析、在线或原位分析等优势，在煤质分析、钢铁分析、污染物检测、外太空探测等领域都有巨大的应用潜力。但LIBS技术存在着测量不确定度较高且测量误差较大的问题，严重制约了LIBS技术大规模商业化应用，故提高LIBS的稳定性成为本领域研究的重点和难点。激光光束整形是一种通过在激光器前加入光学器件以改变激光光束形貌的技术，已广泛应用于激光熔融沉积、激光烧蚀等领域。激光器作为激光诱导等离子体和光谱的激发源，是LIBS系统的重要组成部分，其性质很可能会对等离子体和光谱特性产生影响。目前，光束整形在LIBS领域的研究与应用较少，光束整形对LIBS的影响方面尚未获得全面统一的认识。.本项目将光束整形作为一种全新的激光诱导等离子体调制方法，以期通过光束整形提高LIBS测量的稳定性和灵敏度，研究成果丰硕。在理论方面，1）揭示了光束整形对激光诱导等离子体演化和LIBS光谱的影响以及深层机理，即使用能量分布更均匀的平顶光束可避免形成的等离子体局部过热，减弱等离子体内部反弹碰撞过程，进而获得形态更稳定的等离子体，提高了测量稳定性；2）发现了光束随时间发生的长期、缓慢变化是长期不稳定的重要原因之一。在实践方面，1）将光束整形应用于煤的工业现场在线监测，定量结果满足国家标准，2）将光束整形应用于铀矿石检测，铀矿石标样中铀元素的检测限为21.2 ppm，是已知最好结果；3）利用光束形貌修正了LIBS光谱的天间波动，增强了LIBS长期稳定性。在设备开发方面，将光束整形引入现有设备，结合其他硬件和算法改进，最终提高了定标结果的准确性和长期稳定性，这对推动LIBS产业化应用具有重要意义。

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