面向液固多相有机催化体系的离子液体型杂多酸盐家族催化剂的创制

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AI项目解读

基本信息

  • 批准号:
    21136005
  • 项目类别:
    重点项目
  • 资助金额:
    300.0万
  • 负责人:
  • 依托单位:
  • 学科分类:
    B0803.反应工程
  • 结题年份:
    2016
  • 批准年份:
    2011
  • 项目状态:
    已结题
  • 起止时间:
    2012-01-01 至2016-12-31

项目摘要

精细有机化工多为均相反应,能耗高、污染严重。构建新的绿色有机催化工艺是实现有机化工行业节能减排的有效途径。基于申请人在杂多酸催化研究中的深厚积累和重要进展,本项目提出面向绿色液固多相有机催化体系创制离子液体型杂多酸盐家族催化剂。基本思路是将功能化离子液体有机阳离子与杂多阴离子以离子键结合,制备一系列全新的固体有机杂多酸盐催化剂,分别用于酸催化、碱催化、酸碱协同催化、氧化、脱氢等典型有机合成过程。重点研究催化剂的设计策略、制备工艺、物化性质和反应性能;通过实验和分子模拟深入认识催化剂结构,揭示催化剂阴阳离子间相互作用机制、有机阳离子结构中功能化基团对催化剂性质的影响规律、催化剂构效关系等关键科学问题,提出有理论和实验依据的反应机理和有机物种参与的催化循环历程,形成以条件温和、转化率选择性高、催化剂复用操作便捷性能稳定为主要特征的若干绿色有机催化工艺,为绿色有机化工提供新的技术途径和科学基础。

结项摘要

基于离子液体杂多酸盐(IL-POM)的催化剂设计制备新策略,构建了系列多相有机催化新工艺,显著提高了反应活性和催化剂的复用性能,深入认识了催化剂离子对相互作用机制和催化机理等关键科学问题,在Chem. Sci.、J. Catal.等期刊发表SCI论文81篇。(1)构建了一系列选择氧化及酸/碱催化的低温液固多相催化反应新工艺。氰基功能化的IL-POM实现了苯-H2O2羟基化制苯酚的高效相转移催化过程,IL-POM@有序介孔碳纳米复合催化剂实现无牺牲剂参与的多相苯-O2羟基化制苯酚过程,一体化多中心POM-Pd-IL催化剂导致了首例苯-O2高选择性直接偶联制联苯的多相催化工艺,羟胺基功能化胍盐介孔双亲IL-POM引导了水介质液液固三相醇的高效选择氧化,超疏水孔壁提高了固体碱催化剂抗水气和二氧化碳中毒的能力,非金属多碱位一体化多孔聚离子液体催化剂实现了常压低温二氧化碳高效环加成。(2)在离子液体衍生的高比表面固体催化剂的孔道构筑的新方法研究方面获得重要进展,结合调变孔壁亲疏水性改善液固传质,大幅度提高了催化效率。首次用软模板法制备多孔聚离子液体,用新的刚性双核离子液体单体获得首例离子热法多孔聚离子液体,离子自组装法制备出迄今比表面积最高的介孔IL-POM材料;创制POSS基离子液体新前驱体获得超高比表面积聚阳离子框架材料,进而组装杂多酸有效提高了烃类选择氧化的催化活性和稳定性。(3)基于实验表征和分子模拟,深入认识了IL-POM催化剂结构和基本性质,在分子水平上揭示了催化行为的规律和机理。提出了氨基功能化IL-POM离子对界面催化烯烃环氧化的新观点,解释了催化剂的稳定复用性能;提出了催化剂分子内电子转移的催化新机理,解释了苯-O2直接偶联制联苯的多相催化过程;论证了质子化氰基阳离子和过氧活性中间物种的形成是发生苯-H2O2羟基化“反应控制相转移”新现象的本质原因;对于无牺牲剂条件下的苯-O2羟基化制苯酚高效催化体系,提出并证明了碳材料活化芳香环而纳米IL-POM活化氧气的双中心催化循环新路径;阐明了IL-POM离子对相互作用及其在介质中的分散机制,为深入理解催化剂的固相本质,催化氧化能力的调节机制等多相催化行为奠定了理论基础,为开发新的绿色多相有机催化工艺提供了技术依据。

项目成果

期刊论文数量(81)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Synthesis of framework-substituted Co-mordenite by dry gel conversion
干凝胶转化法合成骨架取代的共丝光沸石
  • DOI:
    10.1007/s10934-013-9738-7
  • 发表时间:
    2013-08
  • 期刊:
    Journal of Porous Materials
  • 影响因子:
    2.6
  • 作者:
    Wang Qi;Wang Jun;Zhou Yu;Lin Xiao
  • 通讯作者:
    Lin Xiao
Organometallic-polyoxometalate hybrid based on V-Schiff base and phosphovanadomolybdate as a highly effective heterogenous catalyst for hydroxylation of benzene
基于V-席夫碱和磷钒钼酸盐的有机金属-多金属氧酸盐杂化物作为苯羟基化的高效多相催化剂
  • DOI:
    10.1016/j.cej.2013.10.092
  • 发表时间:
    2014-03-01
  • 期刊:
    CHEMICAL ENGINEERING JOURNAL
  • 影响因子:
    15.1
  • 作者:
    Leng, Yan;Liu, Jian;Wang, Jun
  • 通讯作者:
    Wang, Jun
Fully-occupied Keggin type polyoxometalate as solid base for catalyzing CO2 cycloaddition and Knoevenagel condensation
全占据Keggin型多金属氧酸盐作为固体碱催化CO2环加成和Knoevenagel缩合
  • DOI:
    10.1039/c5cy01038a
  • 发表时间:
    2016-01-01
  • 期刊:
    CATALYSIS SCIENCE & TECHNOLOGY
  • 影响因子:
    5
  • 作者:
    Ge, Weilin;Wang, Xiaochen;Wang, Jun
  • 通讯作者:
    Wang, Jun
Highly Active Palladium-Based Catalyst System for the Aerobic Oxidative Direct Coupling of Benzene to Biphenyl
用于苯有氧氧化直接偶联生成联苯的高活性钯基催化剂体系
  • DOI:
    10.1002/cctc.201500951
  • 发表时间:
    2016
  • 期刊:
    ChemCatChem
  • 影响因子:
    4.5
  • 作者:
    Liu Yangqing;Wang Xiaochen;Cai Xiaochun;Chen Guojian;Li Jing;Zhou Yu;Wang Jun
  • 通讯作者:
    Wang Jun
Heteropolyanion-based ionic liquid-functionalized mesoporous copolymer catalyst for Friedel-Crafts benzylation of arenes with benzyl alcohol
杂多阴离子基离子液体功能化介孔共聚物催化剂用于芳烃与苯甲醇的弗里德尔·克来福特苯甲基化反应
  • DOI:
    10.1016/j.cej.2014.05.124
  • 发表时间:
    2014-10-15
  • 期刊:
    CHEMICAL ENGINEERING JOURNAL
  • 影响因子:
    15.1
  • 作者:
    Li, Jing;Zhou, Yu;Wang, Jun
  • 通讯作者:
    Wang, Jun

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其他文献

中学生地理空间思维能力提高的影响因素——基于甘肃省白银市第一中学高一学生的实证研究
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    --
  • 作者:
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  • 作者:
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  • 通讯作者:
    李明枫
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    2020
  • 期刊:
    岩石力学与工程学报
  • 影响因子:
    --
  • 作者:
    王军;郭毕钧;冯国森;刘同江;孙亚飞;朵生君;于明洋
  • 通讯作者:
    于明洋

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层状双氢氧化物担载铂催化剂增强氨电氧化反应机制研究
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功能化离子型共价有机框架稳定的贵金属亚纳米粒子催化剂的设计
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相似国自然基金

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AI项目解读示例

课题项目:调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要:

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题,其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子,其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而,TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用,影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法,探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用,为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义,并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路:

科学问题:TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达?
前期研究:已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应,但其具体机制尚不明确。
研究创新点:本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线:包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术:TRIM2与病毒RNA的相互作用分析,IFN-β启动子活性检测。
实验模型:使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

        graph TD
          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
      
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