二维材料范德瓦尔斯异质结中激子的调控及其光催化应用

Two-dimensional (2D) materials, such as graphene, phosphorene, molybdenum disulfide (MoS2), graphitic carbon nitride (g-C3N4) and so on, have many excellent properties and are widely used in the fields of optoelectronic devices. In particular, 2D van der Waals heterostructures are both theoretically and experimentally proven to combine the electronic structures of a variety of two-dimensional materials, in addition to retaining the outstanding properties of these 2D materials, while exhibiting many novel properties (band alignment, charge transfer, energy transfer, enhanced light absorption, etc.) and huge application prospects of optoelectronic devices (field effect transistors, pn junctions, pn diodes, Schottky and ohmic contacts, supercapacitors, photovoltaic solar cells, etc.). Notice that the optoelectronic properties of 2D heterojunctions depend critically on the interaction of excited-state electron-hole pairs (excitons) within (intra) and between (inter) layers. However, 2D materials usually have high exciton binding energy due to the quantum confinement effect and the absence of the bulk medium shielding, which severely reduces the performance of 2D heterojunction based optoelectronic device. In this project, we are committed to studying the optoelectronic properties of 2D heterojunctions through first-principles excited state electronic structure calculation method, regulating their exciton behavior, analyzing their intrinsic physical mechanisms, and providing effective theoretical support for designing new and efficient optoelectronic devices in the fields of photovoltaic solar cells and photocatalytic water splitting.

二维材料，例如石墨烯、磷烯、二硫化钼、石墨相氮化碳等，具有很多优异特性，并且被广泛地应用于光电器件等领域。特别地是，二维材料范德瓦尔斯异质结在理论上和实验上被证实，可以结合多种二维材料的电子结构，除了保留这些二维材料的优异特性的同时，更表现出许多的新奇性质（能带对齐、电荷转移、能量转移、光吸收增强等）和巨大的光电器件应用前景（场效应管、pn结、pn二极管、肖特基和欧姆接触、超级电容器、光伏太阳能电池、光催化分解水制氢等）。值得注意地是，二维异质结的光电性质严重地依赖于其层内和层间的激发态电子-空穴对（激子）的相互作用。但是，二维材料由于量子限域效应和体介质屏蔽缺失，通常具有较高的激子结合能，这严重降低了二维异质结光电器件的性能。在本项目中，我们致力于通过第一性原理激发态电子结构计算方法来研究二维异质结的光电性质，调控其激子的行为，为实验上设计新型高效水分解光催化剂提供有效的理论支持。

在本项目中，我们致力于通过第一性原理激发态电子结构计算方法来研究二维异质结的光电性质，调控其激子的行为，分析其本征物理机制，为实验上设计新型高效光伏太阳能电池和光催化分解水等光电器件应用提供有效的理论支持。我们知道，基于二维材料的范德瓦尔斯异质结的光电性质严重地依赖于激发态电子-空穴对（激子）的相互作用。然而，基于微扰理论的格林函数GW和含时密度泛函理论TDDFT激发态电子结构计算方法，虽然计算结果精确，但是计算速度非常慢，时间复杂度高，计算复杂度（包括计算时间和内存）会随着材料尺度成指数地急剧增加。因此，很有必要发展新的激发态电子结构方法和开发高性能并行计算软件，以便减少计算时间和内存。我们通过插值可分离密度拟合ISDF算法来加速激发态电子结构计算，实现了低标度的GW和TDDFT激发态电子结构计算。同时，在自主开发的平面波密度泛函理论PWDFT软件中，通过采用信息传递接口(MPI)与开放式多进程(OpenMP)结合的二级并行计算策略，结合基于超级计算机的高性能并行计算，将复杂度超高的计算成本和内存消耗进行合理调配，使得复杂的平面波线性响应密度泛函（LR-TDDFT）激发态电子结构模拟计算可以在现代异构超级计算机上扩展到24,576CPU核，计算体系高达4,096原子，使其能用于模拟大规模体系的激发态电子结构性质。. 新型高效太阳能电池和光催化分解水设计和实现的核心是异质结模型。通过选取合适的施主和受主两种不同半导体材料，可以有效地分离和收集异质结中的载流子。这些半导体材料必需满足合适的能隙和高电子迁移率等条件，以便于太阳光吸收和电子输运。尤其是很多二维材料由于具有极高的光吸收表面和可调控的光电性质，被广泛地应用于光电器件异质结中。我们借助本组自主开发的LatticeMatch算法和低标度激发态电子结构计算方法，设计多种二维材料异质结功能材料，为未来在实验上和理论上设计和实现新型高效二维材料异质结光电器件提供了新思路。

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