基于土地利用回归模型的城市地区PM2.5重金属空间变异特征及其主控因素研究

Under the circumstances of serious heavy metal pollution in atmospheric particulates in urban areas, there is an urgent need to reveal spatial variability of concentrations of heavy metals in PM2.5 and its dominating factors in these areas to increase accuracy of exposure assessment in health risk assessment. Using Nanjing as the study area, based on the air pollution measurements and geographic predictors, this project will integrate urban-rural gradient analysis and source apportionment to develop land-use regression (LUR) models, and modeling spatial distribution of concentrations of heavy metals in PM2.5. The main goals of this project are (i) to confirm degree of spatial variation and spatial autocorrelation of heavy metal concentration, (ii) to reveal its spatial trend and small-scale variation, (iii) to quantify direction and magnitude of parameter effects, (iv) to discuss the concordance between urban-rural gradient and spatial trend, influences of wind direction and large industry sources on spatial trend, and relationship between road transport and small-scale variation. The results of this project are helpful to increase accuracy of assessment of health effects and risk of long-term exposure to PM2.5, also can offer scientific and quantified basis for pollution control of PM2.5 in urban areas.

在当前我国城市地区大气PM2.5重金属污染的严峻形势下，为提高健康风险评价中暴露评估的准确性，迫切需要揭示PM2.5重金属浓度的空间变异特征及其主控因素。本项目以南京市为研究区，以大气颗粒物监测和地理预测变量获取为支撑，尝试结合梯度分析和PM2.5来源解析方法、构建土地利用回归模型，模拟PM2.5中6种重金属年平均浓度的空间分布，明确其空间变异和空间自相关程度，揭示其空间趋势和小尺度空间变异，定量评价主要影响因素的效应大小和方向，探讨城乡梯度与空间趋势的一致性、风向和大型工业源对空间趋势的影响、以及道路交通源与小尺度变异的关系。研究结果有利于提高我国城市地区PM2.5长期暴露的健康效应和风险评价的准确度，并为城市PM2.5污染治理提供科学和量化的依据。

砷作为一种具有严重健康危害的类金属，其毒性高度依赖于化学形式，然而PM2.5中的砷及其形态研究却很少。因此，本项目以砷元素为主，重点分析人为源和自然源对总砷及水溶性砷空间变异的影响。在南京市的不同功能区布设18个采样点进行PM2.5样品采集，测定了样品中12种金属元素以及4种形态的水溶性砷的浓度。结果表明南京市PM2.5中的水溶性砷以无机砷为主、有机砷为辅；无机砷以五价砷As(V)为主；仅在夏季样品中检出二甲基胂酸DMAs(V)，所有样品均未检出甲基胂酸MMAs(V)。南京市PM2.5中的砷污染问题不可忽视，市民可能面临一定的砷暴露风险：总砷平均浓度为6.91ng/m3，超过了我国环境空气质量标准规定的参考限值；所有样品均检出高毒性的水溶性三价砷As(III)和As(V)，其平均浓度分别为0.98 ng/m3以及3.10 ng/m3；15个样点检出具有致癌性的DMAs(V)，其平均浓度为0.03 ng/m3。总砷、As(III)、As(V)以及DMAs(V)年平均浓度的空间变异系数分别为0.32、0.23、0.23以及0.62。空间聚类分析表明总砷以及3种水溶性砷在工业污染源以及生物挥发源附近浓度最高，在城市背景区浓度最低。这表明工业一次排放以及生物挥发二次生成是南京市PM2.5中总砷以及水溶性砷的主要来源；农村地区由于生物挥发的影响也可能存在较高的砷浓度。基于土地利用回归模型，分析污染源变量对PM2.5中金属元素空间变异的解释程度，结果表明：大型工业源变量对As(III)、As(V)以及总砷空间变异的解释程度大于生物挥发源变量；生物挥发源变量对DMAs(V)空间变异的影响则大于工业源变量，DMAs(V)的空间变异主要受到生物挥发的二次生成而不是工业源的一次排放的影响。土地利用回归模型的决定系数表明，仅仅考虑污染源变量并不能很好地解释总砷及其水溶性组分的空间变异。要提高回归模型的解释能力，还应该纳入气象要素变量，对于DMAs(V)还需要纳入反映生物挥发过程的变量。该项目研究结果有利于提高我国城市地区PM2.5长期暴露的健康效应和风险评价的准确度。

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