白垩纪厌氧湖泊反硝化作用的定量化研究——以松辽盆地嫩江组为例

The Cretaceous Oceanic Anoxic Event is an important response to the disturbance of the global carbon cycle under the influence of extreme greenhouse climate. The study of this event is also a key opportunity to understand the climate change of the earth. As the terrestrial response of the Cretaceous Oceanic Anoxic Event, remarkable progress of the Nenjiang Formation in the Songliao Basin has been made in research. However, the biogeochemical study of nitrogen is less, and the understanding of the formation mechanism of extreme greenhouse climate is not clear. In the past, we analyzed the qualitative study of the biogeochemical characteristics of the Nenjiang Formation through the drilling samples in the Songliao Basin and found that the N2O degassing caused by denitrification may be an important source of greenhouse gases during this period. Based on the earlier progress, this study uses the advantage of isotope that can record biogeochemical process to conduct the high-resolution analysis of inorganic nitrogen, oxygen isotope and organic nitrogen isotope. Combined with the total nitrogen, carbon and sulfur isotope data, we can use the rayleigh equation to quantitatively estimate the degree of denitrification in lakes during the deposition of the Nenjiang Formation, which is expected to strengthen the accurate comparison between climate warming and denitrification in time and strata and to put forward a new mechanism of the formation of Cretaceous greenhouse earth. At the same time, the research results will make the qualitative study of anaerobic lake degassing into a new height of quantitative reconstruction.

白垩纪大洋缺氧事件是极端温室气候影响下全球碳循环扰动的重要体现，对该事件的研究也是了解温室气候变化的关键契机。松辽盆地嫩江组作为白垩纪大洋缺氧事件陆相响应，对其研究已取得显著进展，但有关氮的生物地球化学过程关注较少，同时对于极端温室气候的形成机制的认识还不透彻。申请者前期通过松辽盆地大陆钻孔样品对嫩江组的生物地球化学特征进行过定性研究，发现反硝化作用导致的N2O脱气很可能是该时期温室气体的重要的源。因此在前期基础上，本研究拟利用同位素具有记录生物地球化学过程信息的优势，通过高分辨率硝酸盐氮、氧同位素以及有机氮同位素分析，结合碳、总氮、硫同位素等数据，运用Rayleigh方程定量估算嫩江组沉积时期湖泊发生反硝化作用的程度，并加强气候变暖与反硝化过程在时间和地层上的精确对比，旨在提出白垩纪温室地球形成新机制。同时本研究成果也将使厌氧湖泊脱气作用的定性探讨进入定量重建的新高度。

本项目以松辽盆地上白垩统嫩江组暗色泥页岩为主要研究对象，在高分率取芯基础上，测定了样品中硝酸盐氮、氧同位素和有机氮同位素等参数。本研究利用HCl-HF-HBO3连续消解法对总氮进行分离，TON和TIN分离后的结果显示，TON和TOC之间的截距近似为0（≈0.01），表明了TON和TIN的高质量分离，也证实了该分离方法的有效性。利用Rayleigh方程15NR = 15NI + εln(1-FC)计算，表明黑色页岩形成时期的反硝化程度最大，可达54%。通过反硝化程度和古气温变化的耦合关系分析，提出大型厌氧湖泊的反硝化作用形成的脱氮作用可能是影响区域温室气候变化的重要因素，这也为古气候变化的调节机制提出了新的思路。另一方面，从生物地球化学角度，本研究对湖泊厌氧事件的驱动机制进行新的解读。高分辨率黄铁矿硫同位素证据显示，嫩江组和青山口组一段底部硫同位素存在~10‰的负偏，此时湖盆范围达到最大，且伴随有最高的黄铁矿丰度，我们将此解释为海水侵入导致的硫酸盐的输入,并刺激了硫酸盐还原作用。碳、氮同位素证据暗示了黑色页岩形成时期湖泊溶解CO2达到最大，并伴随氮同位素的最大值（~+14‰），暗示活跃的反硝化过程。由于硫循环异常先于碳、氮异常，提出了海侵导致的硫酸盐浓度增加是驱动黑色页岩形成的直接因素，并建立了该时期的生物地球化学模型。最后，我们揭示了成岩早期阶段，不同氧化还原环境下的沉积物孔隙水中反硝化作用类型。在有氧底水，成岩早期氮以沉积反硝化类型为主，此时硝酸盐氮同位素在地层深部封闭环境下发生瑞利分馏，导致异常高的氮同位素值。而在厌氧环境下，成岩早期氮以水体反硝化类型为主，此时硝酸盐氮同位素和有机氮同位素值具有良好的耦合关系。由此，首次提出了有机氮-硝酸盐双氮同位素可以作为示踪水体氧化还原环境的潜在参数，为复杂环境下准确重建水化学环境提供新的依据。

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