钍基熔盐反应体系中钍和铀的配位化学的研究

With the increasing contribution of nuclear energy to the global energy composition, thorium molten salt reactor (TMSR), which is the latest generation nuclear fission reactor, has become one of the leading research programs at Chinese Academy of Sciences. Understanding the coordination chemistry of molten salts, enables us to learn the structures and properties of thorium and uranium complexes, as well as fission products and corrosion products. Single crystal X-ray diffraction and real-time X-ray absorption fine structure techniques will be employed to study the coordination chemistry of thorium and uranium, via the aspects of solid state and liquid state, respectively. Ligands with the capacity of differentiating the bonding difference of thorium and uranium as well as the fission products and corrosion product will be explored. Furthermore, the influences of variables including temperatures, relative concentrations, and pH values to the dimension and structure of thorium/uranium clusters will be studied and the underlying thermodynamic principle will be searched.

随着核能在能源结构中比重的增加，钍基熔盐堆（TMSR）作为第四代裂变反应堆核能系统，是中科院未来10 年先导研究专项之一。熔盐配位化学是理解钍基熔盐堆中液态燃料盐结构与物性；腐蚀产物、裂变产物在熔盐中形态及其与物性的关联性的这两个重要问题的科学基础。围绕着钍、铀配位化学，采取单晶X射线衍射技术以及原位XAFS，分别从固相结构以及液相结构研究钍、铀和配体成键特性，寻找到可将钍、铀、裂变产物、腐蚀产物区分最大化的配位体系。此外通过调节温度、pH值、离子浓度等重要的反应参数对钍、铀多核团簇的维度、聚合数、配位结构进行调控，得到潜在的热动力学机理。

随着核能在能源结构中比重的增加，钍基熔盐堆（TMSR）作为第四代裂变反应堆核能系统，是中科院先导研究专项之一。配位化学是理解钍基熔盐堆中燃料盐结构与物性和腐蚀产物、裂变产物在熔盐中形态及其与物性的关联性的这两个重要问题的科学基础。此外，核能产业高速发展的同时也伴随着放射性核素导致的环境污染风险，核燃料循环中的钍、铀开采、核燃料后处理、废物处理和处置过程中放射性核素都有可能进入环境造成放射性污染。本项目依托中国科学院上海应用物理研究所先进核能创新研究院，以配位化学为核心，研究钍、铀和配体成键特性，寻找到可将钍、铀、裂变产物、腐蚀产物区分最大化的配位体系。同时基于镧锕元素、裂变产物的固相识别和精准配位，进行核能放射性污染防治基础研究。本项目结合X射线单晶衍射和同步辐射X射线吸收谱技术，研究钍铀多聚体团簇体系在核燃料循环及环境中的形成机理，探索镧锕配位周期律基于选择性结晶的理念实现钍稀土的绿色分离，以及开发基于超极化无机含氧酸根的新颖阳离子骨架材料和金属有机框架材料用于裂变产物的高效选择性吸附分离。本研究对锕系配位化学、环境放射化学科学发展具有一定的意义。

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