一些钙钛矿氧化物多层膜界面微结构与物理性能的同步辐射研究

The complex interpaly between lattice, spin, charge, orbital degrees of freedom in perovskite-like oxides is still elusive, which are of great importance for further device applications. Synchrotron radiation technique supplies much techniques in understanding the physics mechanism, the coupling, the competitions, etc., in these materials. In the present project, we propose to design peculiar perovskite oxides-related low dimensional materials such as SrRuO3/SrTiO3, SrTiO3/CaMnO3, etc., superlattices to control electric, magnetic and optical properites from atomic levels and to seek tunable nove quantum phenomenas in heterostructures. The state-of-art microstrucrure and property characterization techniques, such sychrotron irradiation surface x-ray diffraction, XAFS, XMCD,HRTEM,STM and XPS et al. will be applied to investigate the underlying physics. Besides, ultrafast techniques such as the ultrafast Moke technique, ultrafast X-ray diffraction are used to detect the dynamics in atomic movement, spin dynamics. Based on above, understanding the delicate relationship between microstructures and new physical properties grasps. We also engage in studying some key areas that still remain controversal in the field of perovskite-like-oxides-based ultrathin film and superlattices, and hopefully to give the true physics and their applications.

本申请针对重点支持项目“基于同步辐射装置的科学问题”中“（3）复杂材料的电子结构和磁性”提出。复杂钙钛矿氧化物异质结中晶格、电荷、轨道、自旋多自由度之间的耦合机制的理解及对其在外界微扰下的演变，对新颖可调控物理性能的呈现具有重要的实际应用意义。本项目拟将电子关联物理和材料设计两个概念结合起来，通过理论计算，设计具有特色的钙钛矿氧化物体系；实现原子水平氧化物生长控制；利用先进的同步辐射表面x射线散射、x射线吸收精细结构谱、磁圆二色谱、X射线光电子能谱等及扫描隧道显微术、高分辨电子显微术、扫描隧道显微术、微区拉曼光谱等细致研究界面真正的原子和电子组态，应变随深度分布信息等；利用超快激光、超快X射线衍射研究体系的自旋动力学和晶格动力学变化，研究低维体系微结构和新颖电磁基态之间的关系，提出完善的物理图像，重点研究该体系内存在争论的若干关键机理问题，提出若干具有原创性理论器件设计。

发展了多种X射线分析方法：基于台式激光等离子X光源和北京同步辐射光源的时间分辨超快X射线衍射和吸收谱的测量系统，实现从200fs到100ps的时间分辨探测，同时发展了高重复频率的超快X射线吸收谱解析新方法；完成了黄昆漫散射/高分辨衍射实验平台的设计和搭建，角分辨率提高了5倍，发展了漫散射测量单晶和外延薄膜中缺陷结构技术；发展了实时、动态的原位高温X射线表征技术，不仅可用于原位结构表征，同时可用做原位CVD生长。发现BiFeO3/SrRuO3/SrTiO3薄膜表面存在双层结构，发现铁电死层的原因；利用多种X射线分析技术研究了BiFeO3薄膜的表面结构和相变，在BiFeO3薄膜表面2-3nm的区域发现巨应变梯度，应变梯度达到约107 m−1，从而导致具有较低电子密度的表面层的出现，与原变温位掠入射衍射发现的表层在500K出现的巨挠曲电场的不可逆的相变相关，测量该挠曲电场可以估计薄膜中不易测量的退极化场；反挠曲效应在SrTiO3晶体中也显著观测到；研究了应变对RuO6／TiO6氧八面体产生畸变，并导致电子能及劈裂和磁性变化，当应变从－0.25%到2.5%到4.5%，在SrTiO3/SrRuO3超晶格中，RuO6／TiO6氧八面体发生倾斜、旋转的显著变化，超晶格为铁磁性；当应变大于5%，由于电子在xz, yz轨道的填充转移到xy轨道的填充，体系表现为反铁磁性；通过理论及调节衬底RuO6氧八面体链接可以实现氧八面体的0维、1维、2维的维度变化，理论和实验证明维度效应可以调节薄膜磁性；实验还发现极化表面导致表面重构。X射线光电子能谱证明表面重构来源于表面氧空位的产生；时间分辨测量证明晶格声子的参与将导致SrRuO3弛豫延缓；基于钙钛矿结构的太阳能电池器件也申报了专利。项目执行期间已经发表论文91篇，申请专利5个，其中1项获得授权。参与项目的研究助理、博士后、研究生共44人（包括在读研究生）。组织两次全国性学术研讨会，全国性邀请报告9篇次；参加国际学术会议并做口头报告9人次，研究生参与国际访问和交流39人月。

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