微观量子调控二维电子材料MX2薄膜

As the semiconducting analogue of graphene, the transition-metal dichalcogenide (TMDCs) semiconductors have recently attracted great interest because of its distinctive electronic, optical, and catalytic properties. TMDCs occur in more than 40 different types, depending on the combination of chalcogen (S, Se, or Te) and transition metal. Depending on the coordination and oxidation state of the metal atoms, TMDCs can be metallic, semimetallic, or semiconducting; This project will focus on ( 1) growing high-quality films of pure and doped transition metal dichalcogenides (MoSe2 and WSe2) (2) microscopic investigation of doping-engineering MX2(M=Mo and W, X=Se) materials by highly resolved scanning tunneling microscopy/spectroscopy (STM/S) under variable conditions, (3) measuring their electron transport properties by in-situ four probes measurement and (4) discovering novel quantum phenomena triggered by introducing intercalational and/or substitutional nonmagnetic/magnetic dopants in order to tailor the electronic and magnetic properties. This materials-by-design approach will allow exploring and finally intentional tailoring the electronic and spin properties of two-dimensional TMDCs, which can only be realized by combining both strong capabilities of high quality film growth and nanoscale functional imaging. Overall goal of this project is developing our understanding of intrinsic physics of low dimensional correlated electron system, (2) realizing quantum control of the electronic states and spin structures of monolayer or few layers transition-metal dichalcogenide, (3) enable the applications in nanoelectronics and spintronics.

作为类石墨烯的二维层状材料，过渡金属二硫属化物（TMDCs）由于其独特的电子ˎ光学和催化性能最近引起了极大的研究兴趣。过渡金属二硫属化物有着超过40个不同的类型。根据不同的金属原子的相邻原子和氧化态，过渡金属二硫属化物可以是金属，半金属，半导体甚至超导体和电荷密度波材料。本项目将研究在单晶衬底上制备一到两种高质量过渡金属二硫属化物（MoSe2和WSe2）薄膜，利用扫描隧道显微镜研究其微观结构和局域电子性能，利用原位表面多探针电导测量研究其输运性质，研究因引入非磁性/磁性杂质而引发的新的量子现象。本项目将深化对二维关联电子体系的物理本质的理解和认识，努力实现对单层或多层过渡金属二硫属化物的电子态和自旋结构的量子调控，争取实现其在纳米电子学和自旋电子学中的应用。

在四年项目执行期间，本人领导的课题组在二维层状材料中取得了一系列重要成果和突破，主要研究内容成果及科学意义总结如下：1. 在钛酸锶衬底上通过分子束外延生长出强烈压缩的寡层SnSe2薄膜，并研究发现电荷序与增强的界面超导共存，揭示了异质结界面效应可以有效实现薄膜面内强的压缩应力并引起界面超导增强；2. 研究了CVD方法生长的Mo终端Mo2C薄片中的层堆叠、缺陷及其中强健二维超导电性，采用扫描隧道显微镜/隧道谱（STM/S）技术对二维（2D）超导材料α-Mo2C薄片的晶体结构和电学特性进行了系统的研究；3. 在钛酸锶衬底上通过超高真空分子束外延技术生长出寡层的PbSe薄膜，利用扫描隧道显微镜对薄膜中存在的压缩应力效应进行了系统研究，揭示了在二维PbSe边缘处存在的狄拉克型拓扑边缘态；4. 在Cu(100)表面低温吸附（20 K）再缓慢退火的方法，通过[1+1+1+1]直接环化反应高选择性地合成了四轴烯，并利用高分辨扫描隧道显微镜对反应进行原位表征，并结合反应动力学计算理解反应机制；5. 在化学气相沉积法制备的石墨烯中引入化学吸附的硼原子，研究发现可以诱导产生局域自旋磁矩，并通过扫描隧道显微镜在原子尺度上测量出局域自旋态以及观察到局域自旋在石墨烯中的分布、叠加等现象。我们超额完成了该项目的计划任务，实现了项目预期目标。诸多成果深化了对二维电子关联体系的物理本质和特性的理解和认识，为未来实现对单层或多层二维材料的电子态和自旋结构的量子调控，以及其在纳米电子学和自旋电子学中的应用打下了坚实的基础。

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