甲烷二氧化碳高温重整反应机理的原位核磁共振研究

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项目介绍
AI项目解读

基本信息

  • 批准号：
    21003024
  • 项目类别：
    青年科学基金项目
  • 资助金额：
    20.0万
  • 负责人：
    钱林平
  • 依托单位：
    复旦大学
  • 学科分类：
    B0201.基础理论与表征方法
  • 结题年份：
    2013
  • 批准年份：
    2010
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2011-01-01 至2013-12-31

项目摘要

本研究拟以控制气氛法原位魔角旋转固体核磁共振技术为手段追踪甲烷二氧化碳在Rh（Ni）/H-Beta（SBA-15）催化剂上高温重整反应过程中反应物、产物、催化剂及活性吸附物种(CHx,CHxO;x=1-3)的变化信息，揭示重整反应机理。基于活性吸附物种1H信号强度较高、纵向弛豫时间较短以及H与金属表面存在着C间隔，本项目采用1H单脉冲核磁共振技术解决重整反应过程中活性吸附物种寿命短不易被其他技术检测到、以及信号重叠易受金属表面奈特位移影响等关键性问题；同时，该技术亦能追踪到重整反应过程中催化剂上羟基变化以及甲烷解离氢溢流等现象。而采用13C高功率质子去偶核磁共振技术获取甲烷、二氧化碳在反应过程中吸附、脱附、解离信息，进一步结合活性吸附物种在催化剂上的理论模拟，提出确切的重整反应机理，为高效催化剂的设计及动力学模型的建立提供有价值的信息。

结项摘要

本项目以控制气氛法原位魔角旋转固体核磁共振技术为手段研究甲烷二氧化碳在Rh(Ni)/H-Beta(SBA-15)催化剂上高温重整反应的有效活性中间物种，采用信号强度高、纵向弛豫时间短的1H固体核磁共振技术成功避开了金属表面奈特位移影响，捕捉到CH3O*及CH2O*等重整反应中间物种信息，结合理论模拟，证明了该重整反应中间物种的可能性。以13C固体核磁共振技术检测13C选择标记的甲烷二氧化碳体系，发现在上述催化剂上都存在着碳交换反应，由于金属Rh和Ni存在着活性差异导致发生反应温度不同，Rh基催化剂上在较低的反应温度573 K，而Ni基催化剂上须在较高温度 773 K上；提高反应温度，不同活性金属组分上重整反应开始的温度也存在着差别，Rh基催化剂上873 K而Ni基催化剂上则需973 K。以1H固体核磁共振技术检测重整反应过程中的中间吸附物种信息，发现重整反应前存在着CH3O*吸附物种，重整反应进行时有CH2O*吸附物种；由于金属与载体组成的催化剂差异导致检测到的信息亦存在着差别，当金属与载体存在着较强相互作用时，载体上存在着溢流氢效应，在1.0 wt%Rh/SBA-15催化剂上活性金属高度分散且与载体作用较强，检测到重整反应过程中硅羟基信号明显变化，存在着氢溢流现象，这部分成果发表在Appl. Catal. A: Gen. 401 (2011) 114-118.。进一步采用B3LYP/GEN复合基组对活性吸附物种进行优化计算，发现活性物种在金属簇顶端位置吸附时具有较低的能量和稳定的结构，其化学位移与实验值接近。此外，我们还利用控制气氛法核磁共振技术研究了Rh/MCF催化剂上氢溢流效应影响重整反应的作用机制，发现在甲烷及CHxO中间物种裂解时伴随着氢溢流现象发生，目前这部分内容正整理中，拟准备投稿。另外，我们发展了红外检测手段并成功运用于La促进Ni/SBA-15重整反应活性机理研究上，已发表在Fuel 122 (2014) 47-53；开展了介孔二氧化硅KIT-6，Ni/MCF表面性能研究为催化剂机理推断提供理论依据，已发表论文两篇，Chem. Eng. J. 213 (2012) 186-194, J. Chromatogr. A, 1322 (2013) 81-89。

项目成果

期刊论文数量（3）
专著数量（0）
科研奖励数量（0）
会议论文数量（0）
专利数量（0）
Investigation of La promotion mechanism on Ni/SBA-15 catalysts in CH4 reforming with CO2
Ni/SBA-15催化剂CO2 CH4重整La促进机制研究
  • DOI：
    10.1016/j.fuel.2013.12.062
  • 发表时间：
    2014-04-15
  • 期刊：
    FUEL
  • 影响因子：
    7.4
  • 作者：
    Qian, Linping;Ma, Zhen;Xie, Songhai
  • 通讯作者：
    Xie, Songhai
Inverse gas chromatography applied in the surface properties evaluation of MCF modified by sized Ni nanoparticles
反气相色谱法评价纳米Ni颗粒改性MCF的表面性能
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2013
  • 期刊：
    Journal of Chromatography A
  • 影响因子：
    4.1
  • 作者：
    Qian L.P.;Lv X.M.;Ren Y.;Wang H.T.;Chen G.P.;Wang Y.L.;Shen J.Z.
  • 通讯作者：
    Shen J.Z.

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其他文献

SO_4~(2-)/ZrO_2上异丁烷重构化反应机理的原位核磁共振研究
  • DOI：
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  • 发表时间：
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  • 期刊：
    催化学报
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    张丽;钱林平;岳斌;贺鹤勇
  • 通讯作者：
    贺鹤勇

其他文献

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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

        graph TD
          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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