晶格扭曲诱导催化“纤维素原位氢解”制备小分子二元醇

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AI项目解读

基本信息

  • 批准号：
    21706290
  • 项目类别：
    青年科学基金项目
  • 资助金额：
    25.0万
  • 负责人：
    金鑫
  • 依托单位：
    中国石油大学（华东）
  • 学科分类：
    B0811.生物质转化与轻工制造
  • 结题年份：
    2020
  • 批准年份：
    2017
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2018-01-01 至2020-12-31

项目摘要

Propylene glycol and ethylene glycol are essential building block chemicals in petrochemical industry. Hydrogenolysis of biomass provides an alternative route for the production of these C2-3 glycols. However, the use of energy intensive hydrogen derived from fossil-based feedstocks and harsh operation conditions involved in hydrogenolysis have posed significant technological and environmental challenges. To improve overall atom efficiency of biomass conversion, we propose synchronizing hydrogen production and hydrogenolysis of cellulosic biomass in the presence of bimetallic catalysts in one pot process, namely “in-situ cellulose hydrogenolysis without using external hydrogen”. Both hydrogen generation and hydrogenolysis can be enhanced due to lattice distortion induced reconstruction of d-band center. In this project, the correlation between catalyst structures and their behaviors in C-H, O-H, C-C and C-O bond cleavage, as well as the intrinsic kinetics in the gas-liquid-solid multiphase reaction system, will be investigated systematically, with the aim to provide fundamental information for future development of green biomass hydrogenation technologies.
1,2-丙二醇和乙二醇等小分子二元醇是化学工业非常重要的高附加值化学品。尽管生物质的氢解转化为该类二元醇的生产提供了全新的合成路线，但是目前该工艺需要非常苛刻的操作条件，并且所用氢源仍来自于化石能源的高温制氢过程，这导致该工艺路线的总体能耗与污染非常高。本课题从生物质转化的原子经济性角度出发，提出将“纤维素类生物质的产氢和氢解串联耦合到一种双金属催化剂表面”，实现纤维素在较低温度和无外加氢气下的“原位氢解”；以利用晶格扭曲调控催化剂d能带结构为切入点，同时提高其催化产氢与氢解的性能；系统研究纤维素类生物质的产氢行为（C-H和O-H键断裂）和氢解行为（C-C和C-O键断裂），与催化剂的构效关系，进一步揭示该气-液-固多相复杂体系中的反应动力学规律，为开发新型的生物质绿色加氢技术提供重要的理论和技术支持。

结项摘要

针对纤维素基原料原位加氢催化剂设计和反应机理的研究，本工作已经顺利开展了以下工作：研究了晶格尺寸类似的Pt和Pd双金属体系晶格生长规律，也研究了晶格尺寸相差比较大的Pt和Co双金属体系晶格生长规律。详细分析了热处理温度、合成时的压力对晶体扭曲度的影响。重点研究了Pt-Pd和Pt-Co体系中Pd和Co对Pt电子轨道构型的影响。发现两种金属对Pt电子的结合能以及d轨道有较强的扰动调节效果。改变了Pt的电子结合能，从而改变Pt位点与C-H和C-O键的结合能力与活化能力。通过研究催化剂的构效关系，发现Co的引入对Pt的脱氢性能有显著的提高，Pd的引入同时提高了Pt的脱氢和加氢性能，因此双金属催化剂的活性和选择性都有所提高。在AuPt体系中，由于Au的引入导致了Pt的晶格溶胀，造成晶体场内J-T效应显著，从而改变了Pt金属d轨道固有能级结构。初步研究了反应动力学行为，发现纤维素基多元醇的脱氢为双活性位动力学机理。加氢反应动力学也遵循双活性位机理，但是发现关键的速控步骤为C=O键断裂，因此PtCo和PtPd纳米颗粒的粒径越大，对反应速率有正影响。本项目首次揭示了纤维素基原料原位氢解的重要机理，对开发新一代生物质绿色加氢技术具有重要意义。

项目成果

期刊论文数量（23）
专著数量（0）
科研奖励数量（3）
会议论文数量（0）
专利数量（8）
Lattice distorted MnCo oxide materials as efficient catalysts for transfer hydrogenation of levulinic acid using formic acid as H-donor
晶格畸变MnCo氧化物材料作为高效催化剂用于甲酸作为H供体的乙酰丙酸转移氢化
  • DOI：
    10.1016/j.ces.2020.115721
  • 发表时间：
    2020-08
  • 期刊：
    Chemical Engineering Science
  • 影响因子：
    4.7
  • 作者：
    Jinyao Wang;Guangyu Zhang;Mengyuan Liu;Qi Xia;Xiao Yu;Wenxiang Zhang;Jian Shen;Chaohe Yang;Xin Jin
  • 通讯作者：
    Xin Jin
Chemical Synthesis of Adipic Acid from Glucose and Derivatives: Challenges for Nanocatalyst Design
从葡萄糖及其衍生物化学合成己二酸：纳米催化剂设计的挑战
  • DOI：
    10.1021/acssuschemeng.0c04411
  • 发表时间：
    2020-12-28
  • 期刊：
    ACS SUSTAINABLE CHEMISTRY & ENGINEERING
  • 影响因子：
    8.4
  • 作者：
    Jin，Xin;Liu，Mengyuan;Chaudhari，Raghunath Vitthal
  • 通讯作者：
    Chaudhari，Raghunath Vitthal
Highly dispersed metal incorporated hexagonal mesoporous silicates for catalytic cyclohexanone oxidation to adipic acid
高度分散的金属掺入六方介孔硅酸盐用于催化环己酮氧化生成己二酸
  • DOI：
    10.1016/j.cjche.2020.04.013
  • 发表时间：
    2020-05
  • 期刊：
    Chinese Journal of Chemical Engineering
  • 影响因子：
    3.8
  • 作者：
    Wenjuan Yan;Wenxiang Zhang;Qi Xia;Shuaishuai Wang;Shuxia Zhang;Jian Shen;Xin Jin
  • 通讯作者：
    Xin Jin
Bimetallic AuPt/TiO2 Catalysts for Direct Oxidation of Glucose and Gluconic Acid to Tartaric Acid in the Presence of Molecular O2
O2 分子存在下葡萄糖和葡萄糖酸直接氧化成酒石酸的双金属 AuPt/TiO2 催化剂
  • DOI：
    10.1021/acscatal.0c02238
  • 发表时间：
    2020-09
  • 期刊：
    ACS Catalysis
  • 影响因子：
    12.9
  • 作者：
    Mengyuan Liu;Xin Jin;Guangyu Zhang;Qi Xia;Linyi Lai;Jinyao Wang;Wenxiang Zhang;Yu Sun;Jie Ding;Hao Yan;Chaohe Yang
  • 通讯作者：
    Chaohe Yang
Catalytic Deoxygenation of Xylitol to Renewable Chemicals: Advances on Catalyst Design and Mechanistic Studies
木糖醇催化脱氧制备可再生化学品：催化剂设计和机理研究进展
  • DOI：
    10.1002/tcr.202000101
  • 发表时间：
    2020-11
  • 期刊：
    The Chemical Record
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    Qi Xia;Xin Jin;Guangyu Zhang;Mengyuan Liu;Jinyao Wang;Yushan Li;Tianqi Fang;Jie Ding;Dongpei Zhang;Kexin Meng;Xiaobo Chen;Chaohe Yang
  • 通讯作者：
    Chaohe Yang

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其他文献

四川盆地中二叠统构造-沉积分异与油气勘探
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  • 作者：
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酿酒酵母β-葡聚糖通过膜受体Dectin-1和TLR-2诱导绵羊瘤胃上皮细胞表达SBD-1的机制研究
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    10.11843/j.issn.0366-6964.2019.04.011
  • 发表时间：
    2018-10
  • 期刊：
    畜牧兽医学报
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    张曼;金鑫;王云鹤;魏方;温婧怡;杨银凤
  • 通讯作者：
    杨银凤

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AuPt催化剂“晶格与电子轨道构型”调控及其强化木糖二酸合成机理研究
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    2020
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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

        graph TD
          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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