厌氧污水处理的异化铁还原耦合氨氮氧化过程中的铁循环机制

Dissimilatory reduction of iron coupled to ammonia oxidation (Feammox) is a recently found microbial process that Fe(III) (hydr)oxides as the terminal electron acceptors oxidize NH4+ with producing Fe(II) and N2, NOx- et al. This process has been playing a crucial role in the geo-biochemical evolution in natural water bodies and soil, but it has been few reported in wastewater treatment. Based on our previous studies, we believe that the Feammox can occur in anaerobic reactors, and NO2- (NO3-) that is produced in the Feammox is likely to oxidize Fe(II) to generate Fe(III) that may participate into Feammox again. This Fe(III)/Fe(II) cycle may cause the consecutive ammonia removal by producing N2 either from direct Feammox reaction or from denitrification with NO2- (NO3-) produced. According to this consideration, the mechanisms of Fe cycle of Feammox in anaerobic treatment of high-concentration ammonia wastewater will be explored in this project. The main contents of this study include: (1) Relationship between Fe(II) production and ammonia oxidation in anaerobic reactors; (2) Formation of Fe(III) with biological and non-biological oxidation; (3) Relationship between nitrogen removal and dissimilatory reduction of iron with organics as electron donors; (4) Enhancement and adjustment of the process. By this project, we would like to reveal the functions of iron cycle in the anaerobic treatment of high-concentration ammonia wastewater, and expect to develop a new anaerobic process to treat ammonia wastewater based on the Feammox.

异化铁还原耦合氨氮氧化(Feammox)是近年来新发现的一种以Fe(III)(氢)氧化物为末端电子受体，将氨氮厌氧氧化为N2和(亚)硝态氮等的微生物过程。这一过程是天然水体和土壤地球生物化学的重要推动力，但在污水处理领域的研究较少。在前期研究的基础上，我们推测，在厌氧反应器可能发生异化铁还原耦合氨氮氧化，且形成的Fe(II)可能被产物(亚)硝酸根氧化为Fe(III)，重新参与反应，带动持续的氮损失——Feammox直接脱氮，或生成(亚)硝酸根再反硝化脱氮。根据这一思路，本项目拟开展厌氧污水处理中的异化铁还原耦合氨氮氧化的铁循环机制研究。内容包括：①厌氧反应器的亚铁生成与氨氮氧化的规律；②生物与非生物氧化的铁(III)形成；③有机物为电子供体的异化铁还原与脱氮的关系；④过程强化与性能调控。通过以上研究，期望揭示厌氧处理高氨氮废水的铁循环机制，推动形成高氨氮废水厌氧处理新方法。

异化铁还原耦合氨氮氧化(Feammox)是驱动自然水体铁、氮元素循环的重要推动力，但在污水处理领域的研究较少。我们推测，在人工厌氧处理系统也可能发生Fe(III)和氨氮之间的Feammox反应，且产物Fe(II)可能被产物(亚)硝酸根氧化为Fe(III)，重新参与反应，由此带动持续的Feammox脱氮。根据这一思路，结合研究计划书，本项目开展厌氧污水处理中的异化铁还原耦合氨氮氧化的铁循环机制研究，获得以下研究结果：.①普通的厌氧消化系统内存在一定的Feammox脱氮，但由于水力停留时间较短和Fe(III)源不足，导致脱氮效果不明显(5%)；补充适量Fe(III)氧化物，尤其是较高电势的Fe(OH)3可改善Feammox。经过98天的污泥厌氧消化，总氮去除率达90%，氨氮去除率接近100%。在处理中，发现明显的Fe(II)/Fe(III)循环现象——Fe(III)氧化物通过异化铁还原(以NH4+为电子供体)转化为Fe(II)，Fe(II)通过生成的NO2-氧化为Fe(III)，继续参与Feammox脱氮。②仅依靠Feammox自身生成的NO2-氧化Fe(II)是不可持续的，因为在Feammox中大部分NH4+直接转化为氮气而非NO2-。为此需补充外源性NO2-，使生成的Fe(II)重新转化为Fe(III)，继续参与Feammox，即通过Fe(III)/Fe(II)循环，实现厌氧处理系统的连续脱氨氮。这一过程相当于以Fe循环带动NH4+和NO2-的反应，即在无Anammox菌存在下进行Anammox反应，实现厌氧消化的原位脱氮。以微量O2取代NO2-也可实现Fe氧化，以Fe循环实现厌氧脱氮。以上研究结果可用于厌氧消化的原位脱氮，尤其适用于垃圾填埋场的原位脱氮：在填埋层中置入空气管道和加铁系统，通过长期的铁循环，实现原位脱氮。.全面完成研究目标。研究成果在 Nat Commun、Environ Sci Technol、Water Res 等SCI 期刊上发表论文15 篇，其中第一标注10 篇(均为通讯作者)。1 篇第一标注的论文被列为 ESI 高被引论文(曾被列为前1‰的ESI 热点论文)，以本研究为主要内容之一的成果，获2020年度国家技术发明二等奖(排名2)。项目负责人张耀斌入选2019年度长江学者特聘教授，2021年科睿唯安高被引学者。

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