不同主导晶面TiO2的表面羟基精确定性及吸附、光催化降解气相芳烃研究

Photocatalytic degradation of volatile organic compounds on TiO2 is one of the promising technologies for air purification. However, the deactivation of TiO2 during the adsorption and degradation of the aromatic compounds limits its further application, which arouses to solve the key problems such as identification of active hydroxyls, and mechanisms of the aromatic compounds adsorption and degradation on TiO2. Unfortunately, the brightness of ordinary light source is not high enough for the investigation of hydroxyl groups, weak-bond adsorption in the far-infrared region, and the detection of some intermediates. In this proposal, in-situ diffuse reflectance infrared Fourier transformation spectroscopy of aromatic compounds (e.g benzene, toluene, chlorobenzene, etc.) adsorption and degradation on TiO2 with different facets will be performed by employing infrared beamline at National Synchrotron Radiation Laboratory for specification of the facet-dependent adsorption structure and intermediates during the degradation process. A comprehensive understanding of the relationship between hydroxyls and photocatalytic activity will be undertaken. The effect of TiO2 facets on aromatic compounds degradation will also be proposed. As a result, the work may provide some insight into the high efficient photocatalyst preparation and application for air purification.

TiO2光催化降解气相有机污染物具有良好的空气净化应用前景。但TiO2降解芳烃类化合物的效率偏低，是制约该技术走向实际应用的主要问题。对TiO2表面活性羟基位的精确定性，以及气相芳烃在TiO2表面吸附和光催化降解机理等科学问题的深入研究是解决这一难题的关键。然而常规红外光谱仪的光源亮度、强度较低，在对不同类型羟基进行精确定性、远红外区域弱键吸附构型和关键中间体的表征中存在限制。本项目拟依托同步辐射光源优势，针对不同主导晶面的TiO2吸附、降解典型芳烃等反应，利用同步辐射原位红外光谱对TiO2不同晶面上的羟基类型进行精确判定，揭示TiO2不同晶面对表面羟基形成的影响机制，探明芳烃在不同羟基上的弱键吸附构型，通过研究芳烃在同主导晶面TiO2上光催化降解的中间产物及动态演化，阐明芳烃吸附和光催化降解机理，揭示晶面调控在气相光催化中的作用，为高效气相降解光催化剂的设计、制备及实用化提供理论依据。

TiO2降解芳烃类化合物的效率偏低，是制约TiO2光催化降解气相有机污染物技术走向实际应用的主要问题。对TiO2表面活性羟基位的精确定性，以及气相芳烃在TiO2表面吸附和光催化降解机理等科学问题的深入研究是解决这一难题的关键。然而常规红外光谱仪的光源亮度、强度较低，在对不同类型羟基进行精确定性、远红外区域弱键吸附构型和关键中间体的表征中存在限制。本项目依托合肥国家同步辐射实验室红外谱学与显微成像实验站，建立、完善了气相光催化的（同步辐射）原位红外光谱研究技术。针对不同主导晶面的TiO2吸附、降解典型芳烃等反应，利用同步辐射原位红外光谱对TiO2不同晶面上的羟基类型进行了判定，并揭示了TiO2不同晶面对表面羟基形成的影响机制，以及芳烃在不同羟基上的弱键吸附构型。通过研究芳烃在同主导晶面TiO2上光催化降解的中间产物及动态演化，阐明了芳烃吸附和光催化降解机理，揭示了晶面调控在气相光催化中的作用。通过项目研究，对于不同羟基群、不同晶面在TiO2吸附和光催化降解芳烃的机理均能给予有说服力的论证；形成和完善了气相光催化的同步辐射原位红外光谱研究方法和实验平台，并向用户单位开放使用。相关研究成果在学术期刊上发表论文18篇；申请专利3项，（联合）培养博士后1名、研究生5名。

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