模式集成的环境污染物直接质谱分析电离源研究

The ambient ionization mass spectrometry (AI-MS) has successfully achieved rapid, sensitive and direct analysis of various states of samples under atmospheric pressure. It has enabled MS for high-throughput detection, surface analysis, imaging, in vivo analysis and pollutants analysis. However, the available AI-MS methods are still limited by their simplex ionization mode, poor tolerance with matrix, and imprecision. Therefore, this study intends to enhance the ionization efficiency and decrease the interference of matrix by controlling multi-modes of ionization, and develop a novel AI platform that integrated modes of ionization for environmental analysis of organic pollutants. Briefly, the electrospray, internal standard reagent, reaction spray, UV, heat, low temperature plasma, etc. will be tested and employed in the AI system; the conditions of the AI sources will be optimized in consideration of the sensitivity, accuracy, analysis time, ionization efficiency, etc.; the integrated AI-MS source will be developed for environmental analysis. This device would eliminate the shortcomings of the available AI-MS, i.e., the simplex ionization mode and limited applicability. Its ionization efficiency, tolerance of matrix interference and the precision would be further improved. The developed device and strategies would be promising for high throughput, sensitive and direct analysis of environmental samples.

原位质谱电离技术可在常压下快速、灵敏、直接分析多种形态样品，已成为危险品筛查、表面分析、成像、活体分析和污染物分析的重要分析手段。但现有技术仍面临电离方式单一、基体耐受能力较差、无法精确定量等关键问题。本研究拟通过多种电离模式参与实现电离效率提升和基体干扰消除，研发模式集成的适于环境有机污染物分析的新型原位质谱电离装置。引入电喷雾、内标试剂、反应试剂、紫外辐射、加热模块、低温等离子体等电离模式；以灵敏度、精确度、样品通量、电离效率等指标优化装置条件；试制模式集成原位电离质谱装置。解决现有原位质谱技术电离模式单一、适用待测组分有限的缺点，实现质谱电离效率提升和基质干扰消减，解决原位电离分析稳定性的问题。为环境样品的高通量、高灵敏、直接分析，提供集成、可靠的原位电离源和应用方案。

原位/敞开式电离质谱突破了经典电离方式对于真空或负压的依赖，具备直接、快速分析的特点，已成为分析化学、生命科学、环境科学的研究热点。然而，原位电离质谱技术对于复杂基质中痕量组分的分析仍在目标组分“离子产生”和“离子传输”等关键过程中面临诸多挑战，导致其仍无法在环境分析领域中广泛应用。本研究提出研制模式集成的环境污染物直接质谱分析电离源装置，来调控多种电离能量、电荷转移方式、离子传输条件等实现痕量污染物的电离效率提升和基体干扰消除，推动原位电离质谱技术在环境分析中的发展。经本项目顺利实施，项目组成功研制了模式集成的环境污染物直接质谱分析电离源装置。在该装置基础上，发明且命名“持续流动解析电离（CFDI）质谱技术”，实现了多种新型材料涂层的固相微萃取纤维与原位电离质谱分析的高效联用，显著提高了原位电离质谱分析耐盐、抗基质干扰能力和灵敏度；研发了Ag+反应洗脱-固相微萃取-持续流动解析电离质谱技术，集成调控了反应试剂和解析溶剂，实现了环境样品中难电离组分的高灵敏分析；研制了热分解串联质谱分析技术，实现了热解气态污染物的高灵敏在线分析和热解机理的研究；此外，研发了多种适于模式集成的环境污染物直接质谱分析电离源装置联用的样品前处理材料和方法，有利于原位电离质谱环境分析性能的进一步提升。项目成果先后在国内外环境和分析科学期刊（如：Analytical Chemistry，Science of the Total Environment，Talanta等）发表，并多次在学术会议中汇报交流，完成了预期成果指标，并展现出较好的应用前景。

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