锑基化合物/复合物微纳米材料的可控制备及相关特性研究

As important members of V-VI group compounds, antimony-based compounds (including oxide, sulfide, et al.) have exhibited excellent performance in energy conversion and storage fields. With high theoretical capacity, antimony-based compounds are promising anode materials for rechargeable lithium ion and sodium ion batteries. On the other hand, with suitable band gap, antimony-based compounds are also promising candidates for functional semiconductors. Although antimony-based compounds exhibit great application potential, there remain some problems to be resolved, including low conductivity, limited active sites and poor stability, etc. Constructing micro/nano antimony-based compounds and composited materials is an effective approach to address these issues. In this project, based on our previous work, we will synthesize antimony-based compounds mirco/nano materials with different morphology, explore the effect of the dimensions, size, surface modification and carbon hybridization on their energy conversion and storage performance, and reveal their storage conversion and storage mechanism, providing the experimental and theoretical basis for the design and synthesis of high-performance antimony-based micro/nano materials.

锑基化合物（氧化锑、硫化锑等）是一类重要的V-VI主族化合物，在能源转换及存储领域展现出优异的性能。锑基化合物具有高的理论比容量，是一类非常有潜力的锂离子、钠离子电池负极材料；此外，锑的硫化物具有合适的能带结构，是非常有前景的半导体功能材料。尽管锑基化合物具有这些巨大的应用潜能，但是还存在导电率低、活性位点少、稳定性差等缺陷。构建锑基化合物的纳米材料及其复合材料是解决这些缺陷的有效途径，有望提高其能量转换效率和储能性能。因此，本项目在课题组前期工作基础上，拟制备出形貌可控的锑基化合物微纳米材料及其复合物，探索形貌、表面修饰、碳材料复合等对其能源转换和储存性能的影响，进一步揭示其能源转换和存储机制，为高性能锑基化合物的设计合成与性能调控提供实验和理论依据。

本项目旨在开展锑基化合物微纳米材料在储能与能源转换器件中应用的系统研究。储能电池方面，首先开发出一种简单易行的湿化学法，实现了高密度堆叠Sb2O3纳米片/石墨烯复合气凝胶的可控合成，将复合材料应用于钠离子电池负极，通过探索性能与材料结构的联系规律，反馈指导材料合成，储能机理研究揭示了Sb2O3纳米片与石墨烯的协同效应可获得高性能钠离子电池；进一步开发了一种锑基无粘结剂复合电极的超快制备方法，有效降低了电极制备成本，并能获得高性能器件，此研究内容为电极制备体系的探究提供了新的思路和策略；拓展探索了其他综合性能优异的铋基钠离子电池体系和锗基双离子电池体系，通过系统的理论计算和储能机理研究，为设计高性能电池体系提供了新的思路与策略。此外，开发了一种不使用任何表面活性剂合成海胆状Sb2S3纳米结构的湿化学方法，Sb2S3纳米材料表现出优异的光催化性能。另一方面，本项目对锑基薄膜太阳电池进行了系统的理论研究，设计出了反式平面异质结构和具有渐变能隙结构的锑基薄膜太阳电池，这些新型结构通过平衡电子与空穴的迁移有效的降低载流子复合，使器件性能得到显著优化。此外，通过锑基叠层技术的开发，使光谱能量得到了更为充分的利用，设计出的锑基三结叠层太阳电池可获得32.98%的理论转换效率，体现了锑基太阳电池的发展潜力和研究价值；在实验优化方面，提出基底特性是决定(Sb4Se6)n纳米带择优取向和硒化锑微观结构的关键因素，并基于基底表面改性技术，发展了一种具有双功能性的CdCl2处理工艺，可在提高二氧化锡电子传输层电学特性的同时，优化硒化锑吸光层的择优取向，使硒化锑太阳电池的电子传输效率显著增强，光电转换效率提高至4.76%。本项目的研究成果为高性能锑基材料的开发提供了多种高效低成本的工艺路线，可进一步推动锑基储能和能源转换材料的产业化发展。

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