石墨烯中超快载流子弛豫与输运动力学的飞秒吸收光谱研究

Graphene is a two-dimensional thin film with a honeycomb lattice structure composed of a single layer of carbon atoms, has a extremely large mobility of carriers and is possible to become an ideal material for making ultrahigh speed field effect transitors and photoelectronic devices. Ultrafast dynamics of hot carriers in graphene has become a active topic in recent years. Many ultrafast dynamics have been reported, revealing the diversity of ultrafast dynamics of hot carriers. However, the physical origin of the diversity has not been understood so far, and even time scale of carrier recombination is aslo controversial. On the other hand, it is found that the diffusivity of hot carriers observed in sparse experiments is much larger than the calculated one based on Einstein relation and the observed mobility, which seems to show the invalidity of Einstein relation in graphene. A linear dichroism-like transient absorption effect is observed recently by our group, which is beyond the current knowledge on graphene. In this project, ultrafast dynamics of relaxation and transport of hot carriers in monolayer graphene prepared by different methods and their dependence on the density and type of adsorbed impurities will be investigated deeply and systematically to understand the origin of the diversity of ultrafast dynamics and the time scale of carrier recombination lifetime as well as to test the validity of Einstein relation. In conjunction with the first-principle calculation, we attempt to understand the origin of linear dichroism-like transient absorption effect.

石墨烯是单层碳原子密堆积成蜂窝结构形成的二维薄膜，具有极大的载流子迁移率，有可能成为开发超高速场效应晶体管和光电子器件的理想材料。石墨烯的超快热载流子动力学已成为近几年来的研究热点，有较多的超快动力学报道，揭示出超快热载流子动力学的多样性。然而，对超快热载流子动力学的多样性的物理起源目前尚不清楚，甚至载流子的复合时间尺度目前也存在争议。另外，少量的实验观测到的载流子扩散系数远大于基于爱因斯坦关系和测量的迁移率计算的扩散系数，似乎显示在石墨烯中爱因斯坦关系可能不成立。本课题组最近还发现了一种类线性二色瞬态吸收效应，基于目前的石墨烯理论尚无法解释。本项目拟系统、深入研究不同方法制备的单层石墨烯中超快热载流子弛豫和输运动力学及其随吸附杂质浓度和类型的变化，弄清超快动力学多样性的起源，载流子复合寿命的时间尺度，验证爱因斯坦关系是否成立。结合第一性原理计算，弄清类线性二色瞬态吸收效应的起源。

石墨烯是单层碳原子密堆积形成的二维薄膜，具有极大的载流子迁移率和扩散系数，有可能成为开发超高速场效应晶体管和光电子器件的理想材料。研究其超快光电子动力学，对于超快速石墨烯晶体管和光电子器件发展具有重要实际意义。因而，石墨烯的超快光电子动力学已成为近十年的研究热点，揭示出超快热载流子动力学的多样性。然而，对超快热载流子动力学的多样性的物理起源目前尚不清楚，甚至载流子的复合时间尺度目前也有争议。此外，少量的实验揭示在石墨烯中爱因斯坦关系可能不成立，以及最近报道的石墨烯理论尚无法解释的类线性二色瞬态吸收效应。针对这些问题，本项目开展了系统、深入的实验和理论研究，澄清了这些问题的起因，发现了重要的新现象。实验研究了SiC上外延石墨烯和CVD生长石墨烯的超快动力学，的确揭示多样的超快动力学。我们建立了动态光电导模型，开展超快动力学的理论模拟。揭示影响石墨烯动力学行为的参数主要有散射时间、费米能级和探针光子能量。通过臭氧氧化，调控石墨烯的费米能级，实现了超快动力学行为的调控，澄清了超快动力学多样性的起源。发展了透射光栅掩膜泵浦-探针光谱技术，并用于鉴别出光激发载流子寿命为几个皮秒；进一步用于激发载流子输运动力学研究，发现双层石墨烯中载流子扩散系数相对单层的锐减，而进一步增加层数，扩散系数则慢的减下，表明带隙打开对扩散的影响比层间散射影响重要的多。进一步施加面内电场，同时测量载流子扩散与迁移率，发现爱因斯坦关系在50-100%的误差范围成立，误差主要来源于电子温度的不确定性。第一性原理计算未能预测线性类二色瞬态吸收效应。再次重复线性类二色瞬态吸收效应实验，发现是一种新的测量假象。此发现具有非常重要的意义，突破了对泵浦-探针技术的传统认知。提醒研究者泵浦-探针技术是可能给出错误测量的，不能绝对信任测量结果。弄清了测量假象的起因，指出了避免测量假象的方法。基于测量假象，能够解释先前报道的相互矛盾的动力学。

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