基于应力生长的褶皱型二维材料大面积制备与特性研究

Two-dimensional (2D) materials possess great exploration value in the field of strain engineering due to the atomic-level thickness and the susceptible band structure to strain. As an effective means, generating wrinkles can effectively control the band structure, physical and chemical properties of 2D materials, which can be applied in semiconductor devices, surface catalysis, and other fields. At present, wrinkled 2D materials are mainly obtained by transferring mechanically exfoliated samples to a pre-stretched flexible substrate. The size of wrinkled 2D materials obtained by this method is limited, and the structure of the wrinkles is also difficult to control, which greatly limits the large-area preparation and large-scale application of strained 2D materials. This project proposes a method of strained growth, taking molybdenum disulfide (MoS2) as the research object, intends to directly prepare large-area wrinkled MoS2 film in the vapor deposition reaction process with a controllable structure, and explore the impact of wrinkles on band structures and properties. Besides, it is planned to establish a universal method for controllable large-area preparation of other wrinkled 2D materials, which will provide a theoretical and practical foundation for designing new structures of 2D materials and realization of the industrial application of strained 2D materials.

二维材料由于原子级的厚度，能带结构易受形变发生变化，在应变工程领域中具有重要的探索价值。作为一种有效手段，构造褶皱应变能够有效调控二维材料的能带结构和物理化学性质，并在半导体器件，表面催化等领域发挥重要作用。目前，褶皱型二维材料主要通过将机械剥离的样品转移至预拉伸的柔性衬底上而获得。这种方法得到的褶皱型二维材料往往面积较小，且褶皱的结构也难以控制，极大地限制了应变二维材料的大面积制备和大规模应用。本项目提出应力生长的方法，以二硫化钼为研究对象，拟在在气相沉积反应过程中直接制备大面积，结构可控的褶皱型二硫化钼薄膜，并探究褶皱对能带结构及性质的影响。此外，计划在此基础上建立一个普适的方法用于其它褶皱型二维材料的大面积可控制备, 为设计二维材料新型结构，实现二维材料应变工程的工业化应用提供理论和实践基础。

褶皱二维材料由于内建应力的存在，体现出与平面结构不同的能带结构和物化性质，并能在电子器件、光电探测、催化等领域发挥作用。目前，二维材料中的褶皱通常是将机械剥离的材料转移至预拉伸的柔性衬底上，通过释放预拉伸应力而获得的。这种方法虽然能快速获得褶皱结构，但所得材料面临着尺寸小、厚度不均、褶皱形貌差异大等问题，限制了其特性探究和实际应用。基于此，本项目提出了应力生长技术，利用生长基底和二维材料之间特殊的单轴热膨胀系数差，可控生长出具有高定向褶皱阵列的均匀二维材料单层薄膜，所得的褶皱阵列具有良好的周期性，面积可达1cm^2。该方法适用于MoS2、WS2等二维材料的褶皱制备，具有一定普适性。由于褶皱通过释放热应力而产生，通过控制降温速率能够有效调控单层褶皱的高度(2-22nm)和宽度(25-70nm)，为二维材料的结构调控提供了新思路。基于所得的高质量材料，本项目探索了褶皱结构对二维材料本征性质的影响。研究发现，褶皱阵列赋予了单层WS2不同的光学性质,如各向异性的拉曼响应、局部增强的光致发光和二次谐波等。研究还发现褶皱结构增加了二维材料的亲水性，展现出优于平坦结构的催化活性。此外，本项目还在室温下观察到单层褶皱MoS2中的强非线性霍尔效应。相比其它材料体系，褶皱的MoS2在材料稳定性、工作温度等方面更具优势。项目的研究不仅为褶皱二维材料的大面积可控制备提供了有效方法，还在其特性探究方面取得了新的发现，为基于褶皱结构的相关应用铺平了道路。

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