用于煤热解油萃取分离的离子液体设计及机理研究

A relatively reasonable design and evaluation method for ionic liquids to extract the components from coal pyrolysis oil are proposed combining the theoretical calculation and experimental investigation. In theory, the microscopic differences of the interactions between the ionic liquids and different components in coal pyrolysis oil are determined by quantum chemical calculation. And the differences of spatial local density distribution of the components of coal pyrolysis oil around the ionic liquids due to the microscopic differences are determined by molecular dynamic simulation. Therefore, the amount of absorption can be calculated. The microscopic mechanism to extract the different components from coal pyrolysis oil by ionic liquids can be clarified. Based on the above, the predictive SAFT thermodynamic model can be set up to explore the liquid-liquid phase equilibria for the systems of ionic liquids and coal pyrolysis oil. In experiment, firstly, guided by the theory, the ionic liquids with optimized structures are adopted, and the physical properties of density, viscosity and surface tension are measured. Secondly, the liquid-liquid phase equilibrium data for the systems are measured to validate the accuracy and reliability of the theoretical prediction. At last, combining the theoretical calculation and experiment investigation, the design parameter database of the structures of anions and cations of ionic liquids are set up, and the evaluation system of ionic liquids to extract coal pyrolysis oil is proposed, which provides good foundation to develop a new extraction technology for coal pyrolysis oil separation.

采用理论与实验相结合的方法，提出一套相对完善的、用于萃取煤热解油中不同组分的离子液体选择、设计和评估方法。理论方面，通过量化计算确定离子液体与煤热解油不同组分相互作用的微观差异，通过分子动力学模拟确定由这些微观差异所引起的煤热解油诸组分在离子液体周围的空间局部密度分布差异，由此确定吸附量差异，阐明离子液体萃取煤热解油中不同组分的微观机理。在此基础上,建立具有预测功能的SAFT模型，研究不同离子液体-热解油体系的液液相平衡。实验方面，一是在理论指导下，优选部分结构合适的离子液体，测定其密度、粘度、表面张力等物性数据，二是测定相应的液液相平衡数据，检验理论预测的准确与可靠性。最终通过理论与实验相结合的方法，构建离子液体阴、阳离子结构设计参数数据库，建立关于煤热解油萃取分离用离子液体的综合评价体系，为建立新型萃取分离工艺打下良好基础。

煤热解是一种可靠的资源清洁利用技术，其产生的热解油经分离可生产多种高附加值产品。通过设计、选择适宜结构的离子液体将不同性质的热解油组分进行绿色分离，可促进煤热解油的高效利用。项目研究通过量化计算确定了离子液体与煤热解油不同组分相互作用的微观差异，采用分子动力学模拟确定了由这些微观差异所引起的热解油组分在离子液体周围的空间分布差异，通过COSMO-SAC模型对离子液体与煤热解油中组分的相互作用进行了研究，确定了离子液体对热解油体系的液液相平衡的影响。开展了离子液体的结构设计，测定了含有离子液体体系的液液相平衡数据，将离子液体用于煤热解油组分萃取分离实验研究，确定了萃取温度、萃取时间、离子液体用量等因素对模型油中组分萃取的选择性、分配系数和萃取效率的影响。本项目研究取得了以下研究结果：（1）设计合成了不同种类的功能型离子液体萃取剂，萃取煤焦油中的甲酚和苯酚两类酚类化合物，通过量化计算和分子动力学模拟，确定了离子液体与酚类化合之间的氢键作用，计算了离子液体与酚类化合物相互作用产生的局部密度分布及扩散系数，确定了离子液体萃取煤焦油中酚类化合物的机理。（2）设计了可生物降解的四甲基胍基离子液体从蒽油和洗油中分离咔唑、吲哚等高沸点中性氮化合物。通过量化计算和分子动力学模拟研究了离子液体与高沸点中性氮化合物之间的相互作用能、径向分布函数（RDF）和空间分布函数SDF等分子间相互作用。研究了离子液体与模型油质量比、萃取温度和时间对咔唑和吲哚分离效率的影响，并确定了优化萃取工艺条件。（3）采用离子液体萃取分离相应共沸物系，测定了含离子液体的三元液液和汽液相平衡数据。采用COSMO-SAC模型计算了离子液体与共沸体系各组分的相互作用，并通过计算选择性、分配系数和汽液平衡常数对离子液体分离共沸体系的性能进行了研究。同时设计了离子液体分离共沸体系的分离过程，采用年度总费用（TAC），CO2排放和单位产品的能量消耗(GEC)对分离过程进行了评价分析。

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