黑暗条件下黄铁矿选择性消减拟柱胞藻毒素的机理研究
项目介绍
AI项目解读
基本信息
- 批准号:51909082
- 项目类别:青年科学基金项目
- 资助金额:23.5万
- 负责人:
- 依托单位:
- 学科分类:E1007.环境污染治理与修复
- 结题年份:2022
- 批准年份:2019
- 项目状态:已结题
- 起止时间:2020-01-01 至2022-12-31
- 项目参与者:--
- 关键词:
项目摘要
Cylindrospermopsin (CYN) is one of cyanobacterial toxins released from eutrophic water. It is difficult to remove effectively because of its weak degradation and persistent residue under natural light conditions. Previous studies have found that pyrite can selectively degrade CYN in the presence of natural organic matter (NOM). In this research, pyrite is used as the catalyst to generate reactive oxygen species (ROS) and the degradation mechanism by ROS is studied. Isotope labelling (H218O) technique is employed to study the generation mechanism of ROS at the surface of pyrite. X-ray diffraction spectroscopy (XRD) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) are applied to analyze the change of crystal surface structure and element valence state. Online attenuated total reflection Fourier transform infrared spectroscopy (ATR-FTIR) is used to observe the catalytic site between CYN and pyrite. The cleavage pathway of uracil group is proposed by liquid chromatography tandem mass spectrometry (LC-MS). Based on the research, an effective and preferential detoxification method in the presence of pyrite and NOM in dark will be established to provide economically viable catalyst for removing cyanotoxins efficiently in open water.
拟柱胞藻毒素(CYN)是富营养化水体中释放的一种蓝藻毒素,因其在自然光照条件下降解微弱且残留持久而难以将其有效去除。前期研究发现黄铁矿能在天然有机物(NOM)共存时选择性高效降解CYN。本项目将重点研究黄铁矿在黑暗条件下产生活性氧物种(ROS)在NOM共存时选择性降解CYN的机理。拟采用同位素(H218O)标记技术研究黑暗条件下黄铁矿表面ROS的产生机制,并通过X射线衍射光谱(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)分析黄铁矿降解CYN过程中晶面结构和元素价态变化,结合在线衰减全反射-傅立叶变换红外(ATR-FTIR)分析技术探究黄铁矿锚定CYN的催化位点,并根据液质联用(LC-MS)分析CYN结构中尿嘧啶基团的断裂方式和断裂路径。项目初步提出黄铁矿在黑暗且NOM共存条件下产生ROS选择性降解CYN的有效脱毒模式,为实施开放水体高效脱除蓝藻毒素提供经济可行的技术方法。
结项摘要
拟柱胞藻毒素(Cylindrospermopsin, CYN)是一种从富营养化水体中释放的,全球第二常见的蓝藻毒素。它稳定存在于自然环境中,在太阳光下的降解率极低。在天然有机物(NOM)共存的水体中,一方面,扮演有毒物质清除剂的活性氧物种(ROS)的产生往往依赖光照;另一方面,环境中产生的ROS总是优先被高浓度的NOM消耗,而对CYN的脱毒效果差。针对这些问题,课题以地壳中分布最广的硫化物矿物黄铁矿作为CYN的选择性脱毒催化剂,研究黄铁矿在黑暗条件下产生ROS在NOM共存时选择性降解CYN的机理。.(1)建立黄铁矿在自然光照射和黑暗条件下降解CYN的动力学模型。结果发现,在不存在黄铁矿时,CYN的半衰期为98 h;而在自然光照射和黑暗条件下,黄铁矿使CYN的半衰期缩短至0.78 h和32 h。在自然光照射下,NOM对黄铁矿降解CYN有一定的抑制作用;而在黑暗条件下,NOM对黄铁矿降解CYN无明显影响。.(2)开展了黑暗条件下黄铁矿表面ROS的产生机制研究。结果表明,黑暗条件下,无法发生金属与配体之间的光致电荷转移(MLCT反应),O2还原和中间产物氧化是ROS产生的主要机制。.(3)研究了黄铁矿选择性降解CYN的机理。黄铁矿特殊的双齿螯合结构使其能优先与CYN结合,再通过黄铁矿表面产生的•OH破坏CYN结构中尿嘧啶基团,显著降低了CYN的急性毒性。.(4)开展开放水体效果验证。结果表明,拟柱胞藻生物量和产毒与光照强度和温度密切相关,黄铁矿添加后,一方面释放的铁离子起到絮凝的作用,可以将藻细胞沉降下来,降低藻细胞密度、增加透明度和降低TP含量;另一方面,黄铁矿表面可以产生ROS,促使CYN浓度降低,同时降低TN的浓度。.课题揭示了黄铁矿在黑暗且NOM共存条件下产生ROS选择性降解CYN的有效脱毒模式;为实施开放水体高效脱除蓝藻毒素提供理论科学依据和经济可行的技术方法。
项目成果
期刊论文数量(5)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Detoxification of Cylindrospermopsin by Pyrite in Water
水中黄铁矿对圆柱精蛋白的解毒作用
- DOI:10.3390/catal9090699
- 发表时间:2019
- 期刊:Catalysts
- 影响因子:3.9
- 作者:Wang Shulian;Chen Yongmei;Jiao Yiying;Li Zhu
- 通讯作者:Li Zhu
Cadmium-effect on performance and symbiotic relationship of microalgal-bacterial granules
镉对微藻-细菌颗粒性能和共生关系的影响
- DOI:10.1016/j.jclepro.2020.125383
- 发表时间:2021
- 期刊:Journal of Cleaner Production
- 影响因子:11.1
- 作者:Wang Shulian;Ji Bin;Cui Baihui;Ma Yingqun;Guo Dabin;Liu Yu
- 通讯作者:Liu Yu
Photodegradation of microcystin-LR by pyridyl iron porphyrin immobilized on NaY zeolite
NaY沸石固定吡啶铁卟啉光降解微囊藻毒素-LR
- DOI:10.2166/wst.2020.083
- 发表时间:2020
- 期刊:Water Science and Technology
- 影响因子:2.7
- 作者:Shulian Wang;Huiqin Zhang;Hongmei Ge;Yafei Shi;Zhu Li
- 通讯作者:Zhu Li
Defensive responses of microalgal-bacterial granules to tetracycline in municipal wastewater treatment
城市污水处理中微藻细菌颗粒对四环素的防御反应
- DOI:10.1016/j.biortech.2020.123605
- 发表时间:2020
- 期刊:Bioresource Technology
- 影响因子:11.4
- 作者:Wang Shulian;Ji Bin;Zhang Meng;Ma Yingqun;Gu Jun;Liu Yu
- 通讯作者:Liu Yu
Tetracycline-induced decoupling of symbiosis in microalgal-bacterial granular sludge
四环素诱导的微藻-细菌颗粒污泥共生解耦
- DOI:10.1016/j.envres.2021.111095
- 发表时间:2021
- 期刊:Environmental Research
- 影响因子:8.3
- 作者:Wang Shulian;Ji Bin;Zhang Meng;Gu Jun;Ma Yingqun;Liu Yu
- 通讯作者:Liu Yu
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