在捕光复合物中基于团簇的能量转移动力学理论研究

The theoretical study of highly efficient and robust energy transfer in light-harvesting protein complexes is a key to understand the natural photosynthesis. Pigment molecules can aggregate into clusters to perform cooperative energy transfer. Our project aims to develop a cluster-based theoretical method to study the energy transfer process in large-scale light-harvesting complexes: (1) develop and improve the cluster-based generalized quantum kinetic expansion (GQKE) approach. Expanded over the weak inter-cluster coupling, the GQKE method can lead to a rigorous equation of motion for the population of an arbitrary multi-cluster network. (2) explore the influence of the protein environment. The ultra-fast energy transfer induced by the high-frequency mode of the protein environment will be studied under the GQKE framework. (3)calculate and analyze the energy transfer process in natural light-harvesting complexes. The GQKE method will be applied to the monomers and trimmers of FMO and LHCII as well as PSII complexes. By analyzing the multi-scale (intra-cluster, inter-cluster, inter-domain) dynamic process, we will determine the main energy transfer pathways and understand the underlying mechanism of the high efficiency and robustness.

对捕光色素蛋白复合物中高效、稳定的能量转移研究是理解光合作用的一个关键点。色素分子在空间可以聚集成团簇结构，进行合作式的能量转移。本项目拟通过发展基于团簇的动力学理论方法，研究大尺度捕光复合物中的能量转移过程：（1）建立、发展和完善基于团簇的广义量子动力学展开（GQKE）方法。以团簇间弱相互作用做微扰展开，在GQKE框架下得到任意多团簇能量转移网络中布局数的严格动力学方程。（2）拓展蛋白质环境对能量转移影响的认识。基于GQKE方法，探索高频振动模可能导致超快的能量转移。（3）计算、分析实际捕光复合物的能量转移动力学。通过GQKE方法计算FMO、LHCII的单体和三聚体，以及PSII的能量转移速率，分析多尺度（团簇内、团簇间、蛋白结构域间）的动力学过程，确定主要的能量传递路径，理解其高效、稳定的微观机制。

研究光合作用中能量的高效传输对探索高效利用太阳能具有十分重要的意义。捕光复合物中的色素分子在空间呈现分布不均匀的情况，导致了能量转移在时间尺度上的分离现象。以团簇为单元的量子动力学能更符合捕光复合物中能量转移多尺度动力学的本质。在国际上，这是一个非常有挑战性的研究课题。 针对这一难题，我们独立地发展和完善基于团簇的广义量子动理学展开（GQKE）方法。以团簇间弱相互作用做微扰展开，在GQKE框架下得到任意多团簇能量转移网络中布局数的严格动力学过程。我们准确计算了 FMO 、PSII等蛋白中团簇和节点的动力学行为，确定了主要的能量传输路径。相关计算分析工作已经完成，接下来会陆续发表。..此外，我们在量子-经典刘维尔方程(quantum-classical Liouville equation, QCLE)的框架下，我们拓展了量子动理学展开的方法，使之应用在非谐振子环境的动力学上。而基于平均场近似，我们也将量子-经典刘维尔方程应用在多态系统（例如多色素蛋白复合物）的吸收谱矩阵，得到了与全量子计算非常接近的数值结果。量子-经典混杂方法的研究将帮助我们对实际体系的数值计算。在另一方面，我们在严格量子动力学计算方向，我们拓展了级联方程。基于对环境时间关联函数的分解，我们将拓展的级联运动方程应用在自旋-玻色模型，系统性地研究了自旋-玻色模型零温下的量子相变问题。除了理论方法的发展之外，我们与浙江大学的实验小组进行合作，寄希望通过量子模拟实验进一步认识和理解量子动力学问题。目前，我们在快速量子绝热捷径技术的应用和量子热力学模拟上取得了一定的进展。

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