Eu（III）和磷酸根在氧化铝-水界面的共吸附行为和机理的研究

Understanding the mutual effects of Eu(III) and phosphate on their sequestration at the oxide-water interface is conductive to evaluate their mobility and transport in the environment. In view of this point, batch experiments are carried out in this project to investigate the macroscopic cosorption behaviors of Eu(III) and phosphate at the alumina-water interface as a function of solution pH, concentration ratio of Eu(III) and phosphate, addition sequence and reaction time. Meanwhile, EXAFS technique and DFT calculations are employed to provide a deeper insight into the local coordination environment of the adsorbed Eu(III) species in the presence of phosphate in order to clarify the microscopic cosorption mechanism of Eu(III) and phosphate at the alumina-water interface. Furthermore, SCMs are adopted to simulate the macroscopic cosorption data on the basis of the specific surface species derived from EXAFS analyses and DFT calculations, relating macroscopic cosorption behaviors to microscopic interaction mechanisms. The used EXAFS, DFT and SCMs interdepend and mutually reinforce each other, making the derived results more reliable. The prospective findings will have great scientific significance for accurately predicting the migration trend of Eu(III) and phosphate in real aquatic systems.

了解Eu(III)和磷酸根在氧化物-水界面的共吸附行为和机理有助于评估它们在环境中迁移转化。本研究拟采用静态实验法研究Eu(III)和磷酸根在氧化铝表面的共吸附行为，探讨pH值、Eu(III)和磷酸根浓度比、加入次序和接触时间等因素对Eu(III)和磷酸根共吸附行为的影响。同时利用EXAFS光谱技术和DFT计算，分析磷酸根存在条件下Eu(III)在氧化铝表面上的微观吸附形态和几何结构，阐明Eu(III)和磷酸根在氧化铝表面的共吸附机理。然后将得到的可靠的（通过EXAFS分析和DFT计算得到的）表面吸附形态代入SCMs对宏观吸附数据进行模拟，这可以将宏观共吸附现象与分子水平的共吸附机理联系起来。EXAFS、DFT和SCMs三种技术相辅相成,最终得到的结果将更加可靠。项目的研究结果对可靠地预测Eu(III)和磷酸根在复杂自然体系中的迁移具有重要的科学意义。

被放射性核素/重金属离子污染的区域，也很可能同时存在磷酸根污染，然而关于放射性核素/重金属离子和磷酸根的共吸附研究并不多。本项目采用传统静态批实验、常规光谱表征和先进X射线吸收精细结构光谱技术相结合的研究方法，深入探讨了放射性核素/重金属离子和磷酸根在氧化物-水界面的共吸附行为和微观机理。首先利用静态批实验方法进行了Eu(III)和磷酸根在氧化铝-水界面的共吸附热力学和动力学研究，获得了共吸附过程的标准热力学参数(∆H0、∆S0和∆G0)、活化的热力学参数(∆H#、∆S#和∆G#)和活化能(EA)，揭示了Eu(III)和磷酸根在氧化铝-水界面的吸附动力学和热力学规律。随后，采用静态批实验和X-射线吸收精细结构光谱技术相结合的方法研究了Zn(II)和磷酸根在氧化铝上的共吸附机理，从宏观和微观水平上深入剖析了pH值以及Zn(II)和磷酸根浓度比对共吸附机理影响规律。最后，项目还考察了新型高性能吸附材料氧化石墨烯同时去除Eu(III)和磷酸根的潜力。项目研究成果能够为评估放射性核素/重金属离子在富营养化水环境体系中的物理化学行为和环境生态效应提供科学的理论基础和数据支持，同时也能够为发展治理修复多污染物共存水体的新方法和新工艺提供重要的理论指导。.在项目的支持下，在Environ. Sci. Technol.、J. Hazard. Mater.、RSC Adv.、J. Radioanal. Nucl. Chem.和J. Mol. Liq.等国际SCI期刊上发表了8篇学术论文，研究结果受到国内外同行的广泛关注。2名博士生和2名硕士生参与项目执行过程，新增1名由安徽大学和中科院等离子体所联和培养的硕士生，该生获得了安徽大学学业奖学金、国元企业奖学金和安徽大学研究生创新项目。

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