石墨炔在锂硫电池电极改进中的应用研究

As a new all-carbon material, 2D graphdiyne has attracted more and more attention. Compared to the prevailing sp2 carbon materials, the appearance of Graphdiyne not only enriches the varieties of carbon materials, but also shows many natural superiorities in low-temperature synthesis, structural controllability, and tunable pore size, providing many new approaches for developing high-performance devices. This project will be focused on exploring and discovering the scientific problems while using graphdinye to improve the electrode performances of lithium-sulfur batteries. The natural advantages of graphdiyne in low-temperature synthesis, structural stability, tunable pore size, and selective accessibility for lithium ions will be fully applies, and some key impacts and mechanisms produced by the special structure of graphdiyne will be found in solving the scientific problems of lithium dendrites, low Coulombic efficiency, and the shuttle effect of polysulfide in lithium-sulfur batteries. Via the modification of graphdiyne, this project will assemble lithium-sulfur batteries with high overall performance.

作为新兴的碳材料，二维石墨炔材料受到了越来越广泛的关注。相比传统碳材料，石墨炔的出现不仅丰富了碳材料，而且体现了合成温度低、结构可控性好、孔尺寸可调等天然优势，为发展高性能器件开辟了新的研究思路。该项目将重点探索和认识石墨炔新的结构体系在锂硫电池电极改进中的基础科学问题，充分利用石墨炔的低温合成、结构稳定、孔尺寸可调和锂离子选择透过功能等天然优势，发现石墨炔新结构体系对锂金属枝晶、循环效率差和多硫化物穿梭效应等锂硫电池关键问题的内在影响和作用机理。通过石墨炔修饰电池电极，项目最终获得综合性能优异的锂硫电池。

二维石墨炔具有合成温度低、孔结构可调、面密度高、电子离子混合传导等天然优势，为发展高性能电化学能源器件开辟了新的研究思路。该项目将重点探索和认识石墨炔新的结构在锂硫电池中的基础科学问题，充分利用石墨炔解决锂金属枝晶、循环效率差和多硫化物穿梭效应等锂硫电池关键问题，并理解其作用机理。项目在改进锂硫电池的工作中取得了两项重要进展：.其一，项目利用石墨炔温和生长优势成功设计制备一种新型的中空纳米结构，该纳米结构内嵌阴离子聚和物Nafion，首次将聚阴离子包覆于全碳结构中。该纳米结构可以有效利用Nafion聚电解质优化一次纳米颗粒内部活性物质的传输过程，石墨炔则在外部起到增强电子传输和抑制多硫化物穿梭的作用。由此，硫正极电化学动力学过程得到优化，多硫化物的溶解穿梭效应得到有效抑制，构建了稳定性显著增加的锂硫电池。成果发表在国际能源顶刊Nano Energy 上—（Nano Energy, 2020, 68, 104307）.其二，利用多晶铜纳米线在石墨炔生长过程中自发地分裂为大量铜量子点的特点，构建新型电极界面。生成的铜量子点均匀地分布在石墨炔纳米片的表面，有效避免铜量子点的聚集。在石墨炔上均匀分布的铜量子点具有极高的亲锂活性，将锂金属与铜的结合能从2.6 eV提升到3.17 eV。与此同时，该结构还具有大量的孔道可以用于均匀地沉积锂金属，从而很好地解决了金属锂在沉积过程中的不均匀性和锂枝晶生成问题。有效提升了锂金属电化学过程中的效率和寿命，为解决锂金属负极的高效安全使用问题提供了新方法，利用该材料组装的锂硫电池长循环效率得到了明显的提升。该文章发表在国际顶级期刊Advanced Materials上（Adv. Mater. 2020, 32, 2004379）。.项目共发表文章10篇，专利2项。

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