有机分子材料中单线态分裂现象的超快动力学研究

The solar cell research field has thrived at a great pace in recent years, however, how to further enhance the power conversion efficiency of solar cells is still the greatest challenge for researchers. The maximum power conversion efficiency of a single-junction solar cell is only ~33.7% according to the Shockley-Queisser(SQ) limit. Singlet fission (SF), is a process in which by absorbing one photon forms two triplet excitons in certain organic molecular materials. It bypasses the assumption of SQ limit that one photon can only produce one electron-hole pair, which provides the potential to break the theoretical efficiency bottleneck of solar cells. Nevertheless, the mechanism of SF is still under disputation between different theoretical models. In this project, we propose to use the state of the art sub-10fs ultrafast spectroscopic techniques to systematically study the singlet fission mechanism and subsequent triplet exciton dynamics, and reveal the influence of molecular vibration and structural change on SF efficiency. We aim to offer guidance on searching and designing novel organic materials and structures with high SF efficiency, as well as developing new SF based organic solar cells.

近年来太阳能电池研究领域得到了飞速发展，但如何进一步提升太阳能电池的光电转换效率依然是研究者面临的最大挑战。 肖克利-奎伊瑟极限(SQ极限)指出单结太阳能电池效率的极限值约为33.7%，一直是太阳能电池效率的理论瓶颈。单线态分裂(SF)现象，证明了在某些有机材料中吸收一个光子可以产生两个三线态激子，巧妙地避开了SQ极限关于一个光子只能产生一个电子-空穴对的物理假设, 为实现光伏器件效率的突破奠定了物理基础。然而，目前SF现象的微观机理还不够清晰，仍然存在不同理论模型之间的争议。本项目拟采用具有亚10fs时间分辨率的超快光谱学技术研究有机分子材料的单线态分裂现象的产生机理以及后续三线态激子捕获等超快动力学过程，探索分子振动及结构变化对单线态分裂现象的影响和调控，从分子能级和结构角度出发为设计和寻找高效SF材料提供理论依据，为基于SF材料的新型高效光电转换器件的研发提供设计思路。

单线态分裂现象,是指在某些有机分子材料中吸收一个光子产生的单线态激子可以产生两个三线态激子，为突破现有光电转换器件的效率瓶颈提供了新希望。然而，目前关于单线态分裂现象的微观机理还不够清晰，对于其产物的利用仍缺乏实验研究。本项目采用具有亚十飞秒时间分辨率的超快光谱学技术对有机分子单线态分裂现象的产生机理、调控因素，以及产物的电荷及能量捕获方法进行了深入研究，主要取得如下成果：(1)利用亚十飞秒超高时间分辨率的优势，成功分辨了单线态分裂的两种产物自由三线态激子及关联三线态对的超快产生及相互转化过程。建立了扩散相关的激子湮灭模型成功解释了两种产物不同的功率依赖复合过程；(2)通过取代基调节薄膜中分子之间的堆叠方式,改变分子间耦合程度，成功抑制了激发二聚体的产生，提高了具有高度π共轭骨架分子薄膜的单线态分裂效率；(3)深入研究了电荷转移共晶中的单线态分裂过程，发现其激发态动力学显著依赖于激发能级高度，揭示了可通过激发波长调节各激发态弛豫过程如单线态分裂、电荷转移，以及自旋轨道耦合电荷转移系间跃迁等通道的效率；(4)探索了利用有机无机杂化钙钛矿作为三线态分裂产物的电荷或能量捕获材料的可行性，成功观察到关联三线态对在钙钛矿界面处的超快分离过程,为未来利用单线态分裂的激子倍增效应突破钙钛矿太阳能电池的效率瓶颈提供了新思路。本项目的成功实施为未来设计基于单线态分裂的新型高效太阳能电池及相关光电转换器件提供了理论基础和设计思路，具有重要的理论意义和工程应用价值。

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