过渡金属离子掺杂量子点敏化太阳能电池光电转换机理的研究

In view of the multiple excitons generation (MEG) as a result of quantum confinement effect of quantum dot(QD), quantum dot sensitized solar cell (QDSC) can break through the S-Q model and get much higher theoretical conversion efficiency than that of traditional solar cells. Actually, the efficiency of QDSC is much lower than that of traditional solar cells due to low exciton current density and high charge recombination. So we propose a research ideal to synthesize CdS/CdSe co-sensitized QD by doping with 3d transition metal ions for QDSC. In this case, the arrangement of S/Se ions around Cd ion would be changed because of the multivalence characteristic of transition ions, which is helpful for the improvement of the energy band structure of QDs to increase the exciton current density through expanding absorption spectrum, decreasing band gap and excitation energy. In addition, electron-hole pairs are easy to be traped in the shallow position of QD, which can reduce the recombination to prolong the electron lifetime. On the basis of our research, we will manily focus on as following: ①position of ions in the crystal structure of QD and its effect on the energy band structure; ②thermodynamic conditions of MEG and photovoltaic conversion mechanism of QDSC; ③the separation and interface transportation of electron-hole pairs and their optimizing conditions; ④bulding a model of electron-hole recombination and proposing improvement approach.

根据量子点(QD)多重激子效应(MEG)，其所构筑的敏化太阳能电池(QDSC)可以突破传统PN结太阳能电池S-Q极限模型，期望获得更高的理论光电转换效率。但实际上，QDSC的转换效率远低于传统太阳能电池，这是因为QD未形成有效的MEG，且电子-空穴的复合严重导致电子寿命低。为此，本项目提出3d过渡金属离子掺杂CdS/CdSe共敏化QDSC的思想，利用离子多化合价特性，调控S/Se在Cd离子周围的排列顺序，改善QD能带结构，进而扩展吸收光谱范围，降低带隙和激发能态，形成MEG；并利用掺杂离子在QD中形成光生电子-空穴对的浅势捕获阱，降低电子-空穴复合，延长电子寿命。在前期基础上拟重点研究:①掺杂离子在QD晶体结构中的占位及对QD能带结构的影响机制；②阐明MEG产生的热力学条件和QDSC光电转换机理；③揭示电子、空穴分离及在界面传输途径和优化条件；④建立QDSC电子-空穴复合机理模和控制手段。

根据量子点(QD)多重激子效应(MEG)，其所构筑的敏化太阳能电池(QDSC)可以突破传统PN 结太阳能电池S-Q 极限模型，期望获得更高的理论光电转换效率。为此，我们提出利用过渡金属离子，如Mn离子变价特性，掺杂/取代部分Cd离子形成三元(MnCd)S或(MnCd)Se量子点的学术思想，并展开研究。其中代表性工作是采用Mn离子通过取代CdSe量子点中的Cd来调控量子点的带隙结构，并利用Mn离子变价特性促进量子点价带中的电子激发到导带，进而提高光激发下的量子效率和光吸收转换效率。最终太阳能电池光电转换效率从4%提高到6.33%，研究结果发表在J. Mater. Chem. A (2014, 2: 19653)。该研究结果受到业内同行的高度评价，并被SCI引用超过60次。其次，通过本项目研究，我们从理论上明确了过渡金属离子在量子点带隙中形成中间能级，进而阐明了过渡金属离子掺杂CdS/CdSe量子点共敏化太阳能电池电荷收集效率提高的内在原因，诠释了金属离子掺杂量子点-能带结构-光电转换效率的内在关系。结合实验，证明了金属离子掺杂量子点的电子激发条件以及电子传输和电子复合的途径，这丰富了光电转换相关理论，为新型太阳能电池光电转换效率的提升建立了一条有效途径。. 在本项目支持下，发表学术论文25篇，均被SCI收录，其中影响因子超过10的4篇，影响因子5以上的15篇，这些论文被SCI引用362次。申请发明专利4项，其中授权3项。受邀参加了15个国内外学术会议，其中邀请报告10次，分会主席2次。还受瑞典皇家科学院院士Tonu Pullerits教授邀请，赴瑞典隆德大学化学物理系进行了“量子点太阳能电池”的学术报告和交流。项目资助下毕业了研究生6人。

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