针对强关联体系的第一性原理方法发展

The main goal of this project is to develop more accurate and efficient first-principles methods for strongly correlated materials. The project is going to consist of the following three parts. 1) Development and systematic investigations of the first-principles approaches for the determination of the Hubbard U: We are going to further develop the constrained random phase approximation (cRPA) code based on linearized augmented plane-wave(LAPW) basis, make a critical comparison of different existing approaches including cRPA and different variants of constrained density functional theory (cDFT) methods, and apply them to establish the systematic trends on how the Hubbard U depends on various physical factors like coordination environments and oxidation states. 2) Further development of local-correction based approaches: aiming at accurate and efficient first-principles treatment of ground state properties of complex strongly correlated materials such as molecular magnetic materials and lithium ion cathode materials, we are going to investigate how the performance of LDA/GGA+U is affected by such key factors as the way to define the local projection operator and the scheme for double-counting correction, explore the physical origin for the significant discrepancies between LDA/GGA+U and hybrid functionals observed in some important systems, and develop new local correction approaches in which the relevant parameters can be calculated directly from local information. 3) Aiming at an accurate description of electronic band structures of strongly correlated systems, we are going to develop new first-principles many-body theoretical approaches by developing local vertex correction approaches in the GW framework, and implementing the LAPW-based GW+DMFT method that combines GW and dynamical mean field theory in a fully self-consistent way.

本项目旨在发展针对强关联材料的更为准确高效的第一性原理方法。主要研究内容包括：1）Hubbard U值的第一性原理计算方法的程序实现与系统考察：进一步发展基于线性缀加平面波基组的cRPA程序，对现有用于计算U值的各种方法开展系统性比较，并将其应用于考察典型强关联材料体系中各种因素对Hubbard U值的影响；2）基于局域修正方法的进一步发展：针对重要功能材料体系（分子磁性材料，锂离子电极材料）的第一性原理描述，深入考察关键参数（如局域投影算符的定义，重复计算修正方案的选择等）对现有LDA/GGA+U方法的影响，揭示杂化泛函与LDA/GGA+U在某些重要体系给出定性不同描述的物理根源，在此基础上进一步发展基于局域修正思想且相关参数可直接从局部信息计算得到的新方法。3）针对强关联体系的电子激发性质，探索在现有GW方法的框架内考虑局域vertex修正，以及基于LAPW基组的GW+DMFT方法。

发展能准确描述强关联电子材料性质的第一性原理电子结构理论方法是当前理论与计算材料科学领域的重要前沿问题。本项目的主要目标是发展针对强关联材料体系更为准确高效的第一性原理方法，包括针对复杂强关联体系的基态性质发展实用有效的近似方法，用来处理当前材料科学前沿中的重要体系，以及针对电子激发性质探索发展能更为准确描述强关联体系电子能带结构的新方法。项目执行期间，主要在如下几个方面开展了探索性研究，并取得重要进展：1）针对Hubbard U 值的第一性原理计算，进一步发展改进了在LAPW基组框架中的constrained random phase approximation（cRPA）方法和程序，并应用于考察若干典型强关联材料体系中的强关联效应。2）以若干过渡金属氧化物为原型体系，系统考察了DFT+U方法中局域投影函数的定义方式对计算结果的影响，发现投影函数的不同定义方式对于MnO2这类具有明显共价键特征的过渡金属氧化物性质的计算有着重要的影响，其中的关键因素是投影函数的有效半径。3）基于局域修正思想， 发展了从电子密度出发确定屏蔽强度参数的局域库仑修正（local screened Coulomb correction）方法，并将其应用于稀土化合物和过渡金属氧化物电子能带结构和磁性的理论研究。4）发展了基于高能量局域轨道增强LAPW（LAPW+HLOs）基组的GW方法，并将其应用于强关联电子体系能带结构的描述，发现HLOs的引入对d或f-电子体系的电子能带结构有着非常重要的影响，并能更为准确地描述Ce2O3，UO2等f-电子氧化物中占据的局域f-电子态相对于巡游电子态的能量。5）建立了GW程序与动态平均场理论（DMFT）程序之间的接口，系统探索了GW+DMFT的实现方法，及其描述SrVO3、FeSe和NiO等典型强关联体系电子能带结构特征的准确性。6）对若干重要强关联体系，包括配位聚合物型自旋交叉化合物Fe(pz)Pt(CN)4，MnO2的电子能带结构，以及表面分子磁性体系CpEuCOT/Cu（111）等，开展了第一性原理计算研究。

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