金属纳米结构合金化及原子迁移动力学研究

In recent years, a number of new phenomena of noble metal nanostructures have attracted wide attention, such as tunable optical properties of bimetallic core-shell nanostructures, high stability of alloying nanostructures and excellent catalytic of hollow nanostructures. These important items, including physical mechanism of the unique properties, formation process of nanostructure, uniformity and controllability of production, give rise to some scientific problems. Combined with calculation and structure design, experimental preparation of Au-based nanostrctures and alloyed process will be carried out. The following items will be involved in this project. 1) The formation mechanism of Au-based bimetallic nanostructures and molecular adsorption on the surface of Au nanostructures, alloy process and atom migration will be investigated by the calculation and simulation. 2)Experimentally, fabrication of uniform Au-based nanostructures with desired shapes(including bimetallic Au@X core-shell nanostructures, alloyed nanostructures, and multiple Au@X@Y nanostructures with nanocavity ) will be carried out under the optimum reaction parameters. The optical properties, drug release and catalytic properties of different nanostructures, as well as their physical mechanism will be investigated. 3) Through the theory analysis and experimental characterization, the atomic deposition and migration in the formation and alloying process of bimetallic nanostructures will also be studied. Combination of plasmon nanostructures and semiconductor or quantum dots, photoelectric coupling phenomena will be expanded. The results of this project are mainly reported in academic papers and patents. It is aimed to publish more than 12 papers on the SCI journals and apply 2 patents. Through the research of these closed related items, we aim to explore the dynamics of atomic migration in the alloying process, and make clear some essential problems about the surface plasmon resonance. The project is also aimed at understanding physical problems and further providing the guidance for the application in the fields of catalysis, sensing, and micro-nano electronic devices.

近年来贵金属纳米结构出现了若干新现象，比如双金属核壳结构呈现更加优异的光学特性、合金化纳米结构的高稳定性、去合金化的中空和多孔结构的高催化特性等。这些现象的物理机制和结构的形成过程是基础研究的重要内容，一些科学问题值得探索清楚。本项目采用理论计算、材料设计和实验研究相结合，开展双金属纳米结构的构筑、合金化和特性研究，包括：1）计算分析Au基复合纳米结构形成机制、分子吸附行为，分析双金属纳米结构的合金化过程和原子扩散动力学。2）通过优化实验方案，制备出均一的金基双金属核-壳与合金纳米结构、双金属@介质多层空腔纳米结构。分析不同纳米结构的光学特性、合金化过程、催化特性及其物理机制。3）研究双金属结构形成过程中原子的沉积和迁移规律，建立合金化过程中原子扩散动力学机制。本课题将拓展等离激元纳米结构和半导体及量子点的复合，探索光电耦合下的新现象。本项目的成果主要以学术论文和发明专利体现，计划申请国家发明专利 2 项以上，在重要学术刊物上发表 SCI 检索论文 12 篇以上。通过项目的实施，阐述合金化过程中原子扩散的动力学和纳米结构等离激元效应，为催化、传感、微电子器件的研究提供实验和理论基础。

由于两种不同成分和结构间的协同效应,双金属纳米材料显示出比单一金属纳米结构更加优越的性能，如核壳结构可调的光学特性、合金化纳米结构的高稳定性、多孔结构的高催化特性等。本项目采用了理论计算、材料设计和实验制备相结合，开展了双金属纳米结构的构筑、合金化和特性研究。项目完成了预期目标，具体研究结果和意义如下：.1）设计了基于Au纳米棒和纳米双锥的双金属纳米结构，分析了结构的形成过程、原子沉积和扩散过程，利用第一性原理计算了双金属纳米结构在合金化中的原子扩散过程。结合修正的Drude模型、FDTD模拟软件和等离激元杂化理论，计算了合金结构的介电特性、模拟了空腔结构的耦合效应。 .2）以高纯度金纳米双锥和纳米棒为基础，设计实验方案，探索出了制备核壳、多孔合金、空腔和嵌套框架等新型纳米结构最佳实验条件，分析了不同纳米结构的光学特性、催化特性及其物理机制，研究了新型纳米结构性能与结构的相关性，探索了多孔合金纳米结构在催化和SERS方面的应用。.3）研究了新型纳米结构的应用，其中金纳米棒和多空合金结构具有高的热稳定性和化学稳定性，可调制强吸收效应在隐身涂层方面具有应用前景；探索了合金纳米结构在催化、传感等方面的应用，结构表现出优秀的催化活性和传感特性。.4）另外，本项目拓展了等离激元热电子效应在光电器件中的应用研究。将贵金属纳米颗粒、纳米线、核-壳纳米结构、合金纳米结构应用于调制半导体光电器件的性能，阐明了等离激元热电子效应对光电器件的调制机理，实现了波长可调的微小灯丝光源，利用大尺寸的铂纳米颗粒的超吸收性质，实现了基于半导体微米线异质结结构的单模激光输出。贵金属纳米结构在光电器件性能调制中展现重要的应用价值。. 本项目相关的研究成果在Light: Science and application、Photonics Research、Nanoscale、Journal of Materials Science & Technology等期刊发表学术论文30多篇；材料制备技术申请专利7项。

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