原子分散的金属纳米结构材料的制备和电催化反应选择性、活性和稳定性的调节

结题报告

项目介绍

AI项目解读

基本信息

批准号：
21705056
项目类别：
青年科学基金项目
资助金额：
25.0万
负责人：
逯一中
依托单位：
济南大学
学科分类：
B0402.电分析化学
结题年份：
2020
批准年份：
2017
项目状态：
已结题
起止时间：
2018-01-01 至2020-12-31

项目参与者：
姜媛媛；倪朋娟；陈传霞；董涛；丁昆；刘雨萌；刘得保；
关键词：
石墨烯电化学生物传感器修饰电极电分析化学电化学催化

项目摘要

Fuel cells, water electrolysers, and electrochemical carbon dioxide reduction have received much attention in current energy conversion and storage technologies. However, conventional noble metal catalysts use only a small fraction of the noble metal which located at the catalysts's surface. In addition, the extremely high cost and limited supply of them greatly limt their real application and commercialization of fuel cell, water electrolysers, and electrochemical carbon dioxide reduction. In this project, we will design and synthesize atomically dispered single atom and metal nanoclusters (which contain only several to tens of atoms) to maximum noble metal unitization efficiency in their electrocatalytic applications. By controlling the type and nubmer of atoms, support, interaction between atom and support, and surface modification and encapsualtion with some functional groups, we will rationally and effectively tune the selectivity, activity and stability of atomically precise catalysts towards one specific electrochemical reaction. In addition, combined with some theoretical calculations, we will obtain atomcially precise electrocatalyst which show high selectivity, activity and stability, obtain the interaction trends between structure and their obtained electrocatalytic performance. The strategy in this project is expected to open up exciting opportunities for further study and real application of fuel cells, water electrolysers and electrochemical carbon dioxide reduction reaction.

在目前的能源转化和存储技术中，燃料电池、电解水和二氧化碳电催化还原受到了极大的研究关注。传统的贵金属纳米结构材料的使用大大降低了其原子利用效率，再加上其高昂的成本和低的储量，使得燃料电池、电解水和二氧化碳电催化还原的实际应用受到严重阻碍。本项目拟设计和合成原子分散的单原子和由几个到几十个原子组成的金属纳米团簇材料，通过控制原子种类、数目、载体类型、原子/载体之间的相互作用、原子表面功能团修饰和包覆，最大程度的提高催化剂的原子利用效率，实现对电催化反应选择性、活性和稳定性的有效调节，同时结合适当的理论模拟和计算，合理设计和构建具有高的电催化反应选择性、活性和稳定性的原子分散的电催化材料，获取电催化剂的结构-性能相互关系规律，为燃料电池、电解水和二氧化碳电催化反应的深入研究和实际应用开辟新的研究思路。

结项摘要

传统的贵金属纳米结构电催化剂的使用大大降低了其原子利用效率，再加上其高昂的成本和低的储量，使得燃料电池和电解水的实际应用受到严重阻碍。本项目通过设计和合成原子分散的单原子和由几个到几十个原子组成的金属纳米团簇，基于对控制原子种类、数目、原子/载体之间的相互作用的调控，最大程度的提高了催化剂的原子利用效率，实现了对电催化反应选择性、活性和稳定性的有效调节，同时结合适当的理论模拟和原位电化学测试，合理设计和构建具有高的电催化反应选择性、活性和稳定性的电催化材料。本项目对有效获取电催化剂的结构-性能相互关系规律提供了方向，同时也为燃料电池和电解水电催化反应的深入研究和实际应用开辟新的研究思路。.基于此，本项目以单个原子掺杂的金纳米团簇和单个原子活性位点为催化剂，构建出原子分散的金属纳米结构电催化材料。其中制备出具有高的甲酸氧化电催化性能的单个Pt原子掺杂的Au25纳米团簇。电化学研究表明Pt1Au24的甲酸氧化质量活性分别为铂纳米团簇和商业Pt/C催化剂的12和34倍之多，密度泛函理论计算和原位红外电化学光谱研究表明Pt1Au24能够催化甲酸氧化经由羧基中间体的路径直接生成二氧化碳；详细总结了近年来基于单个原子活性位点在调节氧气电化学选择性产生双氧水方面的研究进展；相关工作得到了国内外同行的认可，研究结果以论文和专利的形式发表，其中发表23篇学术论文，申请发明专利5项，授权一项。以第二位的身份获得2019年度吉林省科学技术奖一等奖（排名第二）。招收和培养硕士研究生14名，博士研究生2名。参加学术会议5次，做报告4次。邀请国内外相关领域教授4名来校交流访问。