碳化钢渣制备建材制品的反应机理与工艺参数研究

我国年排放钢渣近亿吨，因钢渣富含游离CaO和MgO，遇水不定期膨胀，体积安定性差，综合利用率不足10%，造成土地占用与环保问题。研究表明，钢渣的矿物组成使其具有一定碳化活性，适宜工艺条件下，利用钢渣预制坯体进行固体法碳化，可在几小时内大量吸收CO2制成强度和安定性合格的建材制品，制品性能与碳化增重率成正比。然而，由于缺乏钢渣碳化反应机理与工艺条件的系统研究，目前固体法碳化钢渣的增重率很难超过15%，制品性能提升受限。本项目拟以此为突破点，通过计算钢渣中不同组成矿物的碳化反应活化能，解析碳化材料表面和内部碳化产物的种类、晶型和微观形貌及其与制品物理性能的关系，建立钢渣碳化反应动力学模型，深入研究钢渣碳化反应机理，确定最佳工艺参数，优化反应装置，使碳化增重率达到20%以上。该研究有助于形成更为完整的碳化钢渣制备建材制品的科学理论与方法体系，实现钢渣和CO2的资源化综合利用，节能减排、利废环保。

钢渣是炼钢过程中排出的熔渣，约占钢产量的10%-15%，每年钢渣排放近亿吨。由于钢渣的成分不稳定，体积安定性不良，使得钢渣的利用率较低不足10%。钢渣的高碱性赋予其优良的碳化性能。在一定的工艺条件下，数十分钟内钢渣即可吸收大量的CO2气体，同时制备性能优异的建筑材料制品。.为了提升钢渣的碳化增重率同时优化钢渣制品的力学性能和耐久性，研究了成型前Ca(OH)2乳浊液的加入量、pH值、原料搅拌时间、成型压力、CO2压力、温度、碳化时间和CaSO4⋅2H2O、Na2CO3、NaHCO3、Na2SiO3等外加剂对钢渣制品碳化率、强度、压蒸体积安定性的影响。并结合X射线衍射(XRD)、综合热分析(TG-DSC)、电子显微镜(SEM-EDS), 傅里叶转换红外光谱(FT-IR), 固体核磁共振(NMR)等测试手段对钢渣碳酸化后结构的相组成、微观结构与形貌进行分析。研究表明，弱酸或弱碱条件和外加剂时可以促进钙离子的溶出或者增加HCO3-浓度从而增大碳化率；碳化反应主要集中在前2小时，后期碳化率增长不明显；成型压力，CO2压力和碳化时间都会对碳化率和制品的强度产生影响，最佳反应条件分别为8MPa，0.2MPa。对钢渣中的化学成分和矿物成分进行了定量分析。并对主要矿物的碳化热力学进行计算。热力学数据表明钢渣中的主要矿物(氧化钙，氧化镁，C3S，β-C2S，γ-C2S，镁蔷薇辉石(Ca3Mg(SiO4)2)，枪晶石(Ca4Si2O7F2)，黑钙铁矿(Ca2Fe2O5)，钙铁石(Ca4Al2OFe2O10)等)均可与CO2自发进行反应。研究了不同矿物的固碳率及对强度增长的贡献，分析了其碳化前后的宏观，微观结构变化及其力学性能的影响。提出了不同矿物碳化的比强度(K)来表征单位质量CO2提供的抗压强度。.相同条件下C2S，CH，C-S-H的碳化率逐渐增大，但抗压强度逐渐降低。碳化后生成碳酸钙堆积在孔隙中，减小了制品的孔隙率，是强度增长的最主要原因之一。但是不同矿物碳化的碳酸钙呈现出不同的晶型和热稳定性。β-C2S的碳化过程中形成了方解石和比表面积较大的C-S-H凝胶使得强度增长最高。C-S-H在加速碳化2 h之后，生成了3种不同晶型的碳酸钙和的硅胶，碳酸钙从300℃开始分解；C-S-H双层硅氧链之间的Ca-O层逐渐脱去与CO2反应，造成得C-S-H收缩，同时碳化后强度增长幅度较小。

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