EXAFS STUDIES OF NONHEME IRON ENZYMES AND MODEL COMPOUNDS

非血红素铁酶和模型化合物的 EXAFS 研究

基本信息

  • 批准号:
    7598290
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 0.02万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    美国
  • 项目类别:
  • 财政年份:
    2007
  • 资助国家:
    美国
  • 起止时间:
    2007-03-01 至 2008-02-29
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

This subproject is one of many research subprojects utilizing the resources provided by a Center grant funded by NIH/NCRR. The subproject and investigator (PI) may have received primary funding from another NIH source, and thus could be represented in other CRISP entries. The institution listed is for the Center, which is not necessarily the institution for the investigator. Nonheme iron enzymes catalyze a broad range of metabolically important transformations by activating dioxygen. In the proposed mechanisms of those enzymes, dioxygen is reduced one electron at a time to afford in turn iron(III)-superoxo, iron(III)-peroxo or hydroperoxo, and iron(IV)-oxo intermediates. An important strategy to gain insight into these mechanisms is by trapping and characterizing such intermediates either during enzyme turnover or in functional models of such enzymes. X-ray absorption spectroscopy has played a key role in establishing the structures of these trapped intermediates. In the following SSRL two-year period, we will study MMO intermediates P and Q in the presence of CD4, as well as high-valent iron-oxo intermediates of interest, including the first iron(V)-oxo species and new diiron(III,IV) and diiron(IV) intermediates, some of which will be generated by electrochemical oxidation. Studies on DAOCS, the 2-oxoglutarate-dependent enzyme that converts penicillin to cephalosporin, will also be initiated to address a mechanistic question posed by an unexpected crystallographic result.
该子项目是利用该技术的众多研究子项目之一 资源由 NIH/NCRR 资助的中心拨款提供。子项目及 研究者 (PI) 可能已从 NIH 的另一个来源获得主要资金, 因此可以在其他 CRISP 条目中表示。列出的机构是 对于中心来说,它不一定是研究者的机构。 非血红素铁酶通过激活双氧来催化广泛的代谢重要转化。在这些酶的拟议机制中,双氧一次被还原一个电子,依次产生铁(III)-超氧、铁(III)-过氧或氢过氧、以及铁(IV)-氧中间体。深入了解这些机制的一个重要策略是在酶周转过程中或在此类酶的功能模型中捕获和表征此类中间体。 X 射线吸收光谱在建立这些被捕获的中间体的结构方面发挥了关键作用。在接下来的SSRL两年期间,我们将研究CD4存在下的MMO中间体P和Q,以及感兴趣的高价铁-氧中间体,包括第一个铁(V)-氧物种和新的二铁( III,IV)和二铁(IV)中间体,其中一些将通过电化学氧化产生。对 DAOCS(一种将青霉素转化为头孢菌素的 2-酮戊二酸依赖性酶)的研究也将启动,以解决由意外的晶体学结果引起的机械问题。

项目成果

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