Visible light-driven photocatalyst composites based on clay minerals including Fe impurities as a reaction field

基于含铁杂质的粘土矿物作为反应场的可见光驱动光催化剂复合材料

基本信息

批准号：
22K18998
负责人：
笹木圭子
金额：
$ 4.08万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-06-30 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22K18998/
关键词：
粘土鉱物光触媒鉄イオン二酸化チタン光触媒複合体 DFT計算

项目摘要

本研究は、天然にある粘土鉱物とTiO2の光触媒複合体において、自然界に普遍的に存在するFe(III)の局在性によって、太陽光のもとで光触媒活性がどのように影響を受けるかを明らかにしようとした。有機汚染物質のモデルとしてフェノールを選び、酸化分解反応をモニタリングした。また還元反応のモデルとしてCr(VI)の還元無害化をモニタリングした。ともに紫外可視光を含むXeランプで光照射を行った。Fe(III)が粘土鉱物またはTiO2のいずれかに担持されている場合の複合体では、Fe(III)が粘土鉱物側に局在している場合のほうが光触媒活性は高くなった。粘土鉱物は本来不導体であるが、Fe(III)の置換型イオン交換によって電子トラップ準位ができ、光により電子励起が起きやすくなり、TiO2との接合があれば、励起電子はTiO2側の電子軌道を使うようになり、粘土鉱物内での再結合が起きにくくなるためと考えられる。一方、TiO2側にFe(III)ドープされている場合には、TiO2側の基底状態にある電子はより少ないエネルギーの光でも励起されやすくなるが、粘土鉱物側との電子の輸送は起きないため、再結合は起きやすいと解釈される。光触媒複合体、とくにTiO2成分の活性評価には、逆二重励起音響分光法による電子トラップ密度分布測定の結果が有効であった。以上のことから、地球表層環境で天然鉱物が光触媒の機能を担って、物質変換を加速する反応が生じ、そのことにFe(III)イオンは重要な役割を果たしていることが示唆された。

本研究旨在研究天然存在的粘土矿物和 TiO2 光催化复合材料的光催化活性如何受到自然界中普遍存在的 Fe(III) 在阳光下的定位的影响。选择苯酚作为模型有机污染物并监测其氧化分解反应。我们还监测了 Cr(VI) 的还原和解毒作为还原反应的模型。在两种情况下均使用包含紫外线和可见光的Xe灯进行光照射。在粘土矿物或 TiO2 负载 Fe(III) 的复合材料中，当 Fe(III) 位于粘土矿物一侧时，光催化活性更高。粘土矿物原本不导电，但通过 Fe(III) 的置换离子交换产生电子陷阱能级，更容易因光而发生电子激发，如果与 TiO2 成键，激发的电子就会向着 TiO2 方向移动。这被认为是因为现在使用了电子轨道，使得粘土矿物内不太可能发生复合。另一方面，当TiO2一侧掺杂Fe(III)时，TiO2一侧的基态电子很容易被较低能量的光激发，但不会发生与粘土矿物一侧的电子传输。被解释为可能发生重组。利用反向双激发声波谱测量电子陷阱密度分布的结果可以有效评价光催化剂复合物的活性，特别是TiO2组分的活性。上述结果表明，天然矿物在地球表面环境中充当光催化剂，导致加速物质转化的反应，而Fe(III)离子在这一过程中发挥着重要作用。

项目成果

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Determination of the roles of FeIII in the interface between titanium dioxide and montmorillonite in FeIII-doped montmorillonite/titanium dioxide composites as photocatalysts

FeIII 掺杂蒙脱石/二氧化钛复合光催化剂中 FeIII 在二氧化钛和蒙脱土界面中作用的测定

DOI：
10.1016/j.clay.2022.106577
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
5.6
作者：
Zhang Li;Chuaicham Chitiphon;Balakumar Vellaichamy;Sekar Karthikeyan;Ohtani Bunsho;Sasaki Keiko
通讯作者：
Sasaki Keiko

Recent Clay-Based Photocatalysts for Wastewater Treatment

最近用于废水处理的粘土基光催化剂

DOI：
10.3390/separations10020077
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
2.6
作者：
Chuaicham Chitiphon;Trakulmututa Jirawat;Shu Kaiqian;Shenoy Sulakshana;Srikhaow Assadawoot;Zhang Li;Mohan Sathya;Sekar Karthikeyan;Sasaki Keiko
通讯作者：
Sasaki Keiko