Developing first-principles method for strongly interacting phonons and its application to exotic phenomena

开发强相互作用声子的第一原理方法及其在奇异现象中的应用

基本信息

批准号：
22KJ1028
负责人：
増木亮太
金额：
$ 1.6万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2023
资助国家：
日本
起止时间：
2023-03-08 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22KJ1028/
关键词：
フォノン間相互作用構造相転移フォノン構造物性結晶構造

项目摘要

本年度は、フォノン多体効果を取り込んで有限温度における結晶構造を計算する理論開発、コード開発を行った。結晶構造は物質の性質を決める最も基本的な要素であるが、その定量的な予測は主にゼロ温度に限られており、格子振動の効果によって現れる有限温度の多彩な相を予測することは困難であった。我々は、フォノン間相互作用が非常に強い場合にも適用可能な理論である自己無撞着フォノン理論を拡張し、有限温度で結晶構造を最適化する定式化、プログラム開発を行った。我々はこれを、代表的な強誘電体であるBaTiO3に適用し、その3段階の構造相転移を再現することに成功した。この研究の成果はPhysical Review B誌から出版されている。フォノン間相互作用がより弱い物質において、結晶構造における有限温度効果は、熱膨張や対称性的に関連がない相の間の不連続な構造相転移として現れる。こうした物質の第一原理計算では、準調和近似とよばれる近似が用いられるが、計算量の観点から全ての自由度を最適化するのが難しく、求められる構造に制約がつくのが普通であった。我々は、自己無撞着フォノン理論に対して用いたアイデアを応用して準調和近似の範囲で全ての自由度を最適化することを可能にする方法論開発を行うとともに、適切な方法を用いることで、構造に制約をつけても考えている自由度の温度依存性をリーズナブルに計算できることを証明した。この成果をまとめた論文はPhysical Review B誌にアクセプトされている。

今年，我们开发了一种理论和代码，通过结合声子多体效应来计算有限温度下的晶体结构。晶体结构是决定材料性能的最基本元素，但其定量预测主要局限于零温度，并且由于晶格振动的影响而难以预测有限温度下出现的各种相。。我们扩展了自洽声子理论，即使声子之间的相互作用非常强，该理论也适用，并开发了在有限温度下优化晶体结构的公式和程序。我们将其应用于典型的铁电材料BaTiO3，并成功再现了其三步结构相变。这项研究的结果发表在《Physical Review B》上。在声子-声子相互作用较弱的材料中，晶体结构中的有限温度效应表现为热膨胀或对称不相关相之间的不连续结构相变。在此类材料的第一性原理计算中，使用了一种称为准调和近似的近似，但从计算复杂性的角度来看，很难优化所有自由度，并且所需的结构通常受到 Ta 的约束。我们应用自洽声子理论的思想开发了一种方法，可以优化准谐波近似内的所有自由度，并证明通过使用适当的方法可以合理地计算温度。即使我们对结构施加约束，自由度仍然存在依赖性。总结这一结果的论文已被《Physical Review B》杂志接受。