第一原理計算による層状ペロブスカイトの面内歪下新規物性探索とその合成

使用第一原理计算及其合成寻找面内应变下层状钙钛矿的新物理性质

基本信息

批准号：
18J21747
负责人：
望月泰英
金额：
$ 1.41万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2018
资助国家：
日本
起止时间：
2018-04-25 至 2021-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、比較的未開拓な層状ペロブスカイトやアンチペロブスカイトに対して、第一原理計算により構造歪みを見出すことによって、面内歪下の新規物性や新物質の探索を目的としてきた。網羅的な構造歪探索を行うための手法開発、計算実行、結果解析を経て、様々な構造歪を見出し、それによる興味深い物性変化が理論予測された：八面体の呼吸歪によって生じるパイエルス転移型のLa3Ni2O7の面内歪下の金属絶縁体転移や、"強誘電体的"金属（ポーラーメタル）へのMgCNi3の面内歪下の構造相転移、八面体回転歪によって強誘電体相転移が生じる弱強誘電体Li2SrNb2O7、八面体回転歪によってバンドギャップが大きく変化するアンチペロブスカイト半導体M3XN(M=Mg, Ca, Sr, Ba; X=P, As, Sb, Bi)が挙げられる。特に、実験グループとの連携を行うことで、層状ペロブスカイトLi2SrNb2O7（LSNO）について、(i)Ta添加によって量子常誘電体になり、(ii)Ca添加によって強誘電性が増強されること、(iii)プロパー強誘電体の機構（２次的ヤーンテラー効果）とインプロパー強誘電体の機構（ブリュアンゾーン境界ソフトフォノン）を併せ持つことを突き止めた。更に、アンチペロブスカイトM3XNにおいて、八面体回転歪により、マーデルングエネルギーが減少し、結晶系が安定化する機構を見出し、相安定性や八面体回転歪振幅がトレランスファクターにより記述できること、それらのバンドギャップや有効質量、電子構造の起源を見出した。地球上に豊富に存在する元素で構成される、合成未報告のMg3PN, Sr3PNにおいて直接バンドギャップが2.35, 1.74 eVで、その吸光係数がGaAs, CdTeに匹敵し、緑色・赤色の光吸収発光体への応用可能性を理論検討した。

在这项研究中，我们旨在通过第一性原理计算发现相对未探索的层状钙钛矿和反钙钛矿中的结构变形，从而探索面内应变下的新物理性质和新材料。在开发了一种全面搜索结构应变的方法、进行计算并分析结果后，发现了各种结构应变，并从理论上预测了它们引起的物理性质的有趣变化：由八面体呼吸应变引起的 Peierls 转变类型。 La3Ni2O7 中面内应变下的绝缘体转变和“铁电体” MgCNi3 面内应变下向目标金属（极性金属）的结构相变，由于八面体旋转应变而发生铁电相变的弱铁电 Li2SrNb2O7，由于八面体旋转应变而导致带隙显着变化的反铁电材料。 (M=镁， Ca、Sr、Ba；X=P、As、Sb、Bi)。特别是，通过与实验组合作，我们证明了层状钙钛矿Li2SrNb2O7（LSNO）（i）通过添加Ta而变成量子顺电体，（ii）通过添加Ca增强其铁电性，以及（iii））我们发现它同时具有适当的铁电机制（二阶Jahn-Teller效应）和不适当的铁电机制（布里渊区边界软声子）。此外，在反钙钛矿M3XN中，我们发现了一种由于八面体旋转应变而导致马德隆能量降低和晶系稳定的机制，并且相稳定性和八面体旋转应变幅度可以通过公差因子来描述，并且他们的能带发现了间隙、有效质量和电子结构的起源。合成的未报道的Mg3PN和Sr3PN由地球上丰富的元素组成，其直接带隙为2.35和1.74 eV，其消光系数与GaAs和CdTe相当，理论上它们是绿光和红光吸收发射体。研究了应用的可能性

项目成果

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专利数量（0）

窒化イットリウムの点欠陥に関する第一原理計算

氮化钇点缺陷的第一性原理计算

DOI：
发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
0
作者：
早川周作; 原田航; 望月泰英; 高橋亮; 熊谷悠; 大場史康
通讯作者：
大場史康

Phase Transition from Weak Ferroelectricity to Incipient Ferroelectricity in Li2Sr(Nb1-xTax)2O7

Li2Sr(Nb1-xTax)2O7 中弱铁电性到初生铁电性的相变

DOI：
10.1021/acs.chemmater.9b04022
发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
8.6
作者：
Nagai Takayuki;Mochizuki Yasuhide;Shirakuni Hirokazu;Nakano Akitoshi;Oba Fumiyasu;Terasaki Ichiro;Taniguchi Hiroki
通讯作者：
Taniguchi Hiroki

Machine Learning Model for Predicting Dielectric Constants of Oxides

用于预测氧化物介电常数的机器学习模型