多元素合金を駆使した表面反応場の精密設計と革新的触媒の開発

表面反应场的精确设计和使用多元合金开发创新催化剂

基本信息

批准号：
22KJ0016
负责人：
中谷勇希
金额：
$ 1.98万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2023
资助国家：
日本
起止时间：
2023-03-08 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

従来の一・二元系での触媒設計は柔軟性・拡張性に欠けており、触媒性能の飛躍的な向上は困難である。そこで本研究課題では、多元素合金を構築することにより表面反応場を高い精度・自由度で制御することで、従来の触媒系を凌駕する革新的触媒を開発し、このジレンマを打破することを目指す。令和4年度は「多元素合金を駆使した表面反応場の精密設計と革新的触媒の開発」に関して、(1) ハイエントロピー金属間化合物によるプロパン脱水素、(2) 合金クラスター触媒によるプロパン脱水素、(3) エチレンのアセトキシル化に有効なPd-Au-Cx構造の発見とAuおよびCxの役割の解明、(4) 合金触媒に関する総説(Chemical Review)の4点の主な成果を得ることができた。(1), (3), (4)に関しては令和4年度に論文掲載済であり、(2) に関しては現在論文投稿準備中である。特に、(1)に関してはハイエントロピー金属間化合物を初めて熱触媒として利用した最初の報告となった。5元素以上の元素を等モルに近い組成で固溶させた多元素合金、ハイエントロピー合金が近年注目を浴びており、触媒分野でも新たなホットトピックとなっている。ハイエントロピー合金では構成元素やその比率を変化させることにより高い自由度で触媒設計を行うことが出来るが、固溶体合金であるがゆえに表面反応場の精密設計が困難である。一方でハイエントロピー金属間化合物は規則的かつランダムな構造を有する物質であり、高い自由度と精度で表面反応場を設計することができる。しかしながら、この物質は材料分野でも報告例は少なく、触媒分野ではまだ報告されていない未開拓物質である。また、(2)は(1)の触媒性能をさらに凌駕する優れた触媒であり、令和5年度は(2)に関する学理構築のため、開発した触媒の詳細な構造解析、反応解析、速度論的検討、理論計算をメインに行う。また、これまで開発してきた合金触媒を様々な反応系にも展開する。

单偶系统中的常规催化剂设计缺乏灵活性和可扩展性，因此很难显着改善催化剂性能。因此，在这个研究主题中，我们旨在通过开发创新的催化剂来打破这种困境，从而通过构建多元素合金来超过常规催化剂系统，以高精度和自由度来控制表面反应场。在2022财政年度，我们能够获得四个主要结果：（1）使用高素质间层间化合物丙烷脱氢作用，（2）使用合金簇催化剂的丙烷脱氢作用，（3）发现PD-AU-CX结构有效地检查了乙烯和ELCENEL和ELUCIDENT和ELUCIDATION和ELUCIDATION和AU的乙酰化作用和CX的作用，并且（4）的作用。关于（1），（3）和（4），该论文于2022年发表，以及（2），目前正在准备该论文。特别是（1）是首次使用高渗透金属间化合物作为热催化剂的第一个报告。多元素合金和高渗透合金是由接近等摩尔的5个或更多元素的实心溶液制成的，近年来引起了人们的注意，并已成为催化剂领域的新热门话题。高渗透合金可以通过改变组成元素及其比率来设计高度的自由度设计催化剂，但是由于它是一种稳定的溶液合金，因此很难精确地设计表面反应场。另一方面，高渗透金属间化合物是具有常规结构和随机结构的材料，使表面反应场的设计具有高度的自由度和准确性。但是，该材料尚未在材料领域中报道，并且是一种未开发的材料，在催化剂领域尚未报道。此外，（2）是一种出色的催化剂，超过了（1）的催化剂性能，在2023年，为了构建与（2）相关的理论，主要重点是详细的结构分析，反应分析，动力学检查和开发催化剂的理论计算。此外，现在已经开发的合金催化剂将在各种反应系统中开发。