Development of Theoretical Design Methods of Catalysts Based on Electronic Structure Theory and Their Applications to Design and Development of High-Performance Molecular Catalysts

基于电子结构理论的催化剂理论设计方法发展及其在高性能分子催化剂设计与开发中的应用

基本信息

批准号：
22KJ0003
负责人：
白男川貴史
金额：
$ 3.08万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2023
资助国家：
日本
起止时间：
2023-03-08 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究課題の目的は、高機能触媒を設計する合理的かつ汎用的方法論の確立と高機能分子触媒の設計・開発である。本年度（2022）は、昨年度開発した機能分子設計法の応用と化学反応設計法の開発を行った。機能分子設計法は、平衡構造の分子で占められた化学空間を効率的に探索し、機能分子を設計する。大きな化学空間における所望のエネルギー関連機能をもつ分子の設計を行った。31万分子種のBNドープフェナントレン誘導体の化学空間における分子設計に成功した。研究成果をまとめた論文を国際論文誌で発表した。一般的物性の設計を低い計算コストで行うために改良した機能分子設計法を様々な化学空間に応用した。原子化エネルギーの設計では、最適化の改良が低い計算コストをもたらすことを示した。小さな化学空間において高い電気双極子強度をもつ分子の設計に成功した。大きく異なる平衡構造をもつ分子の化学空間への適用が難しいことを示した。分子設計法が物性計算の基盤にしている量子アルケミー法の電気双極子能率への適用性を明らかにした。研究成果をまとめた論文のプレプリントをChemRxivで公開し、論文を国際論文誌に投稿した。機能分子設計法を実装したプログラムと量子アルケミー法のプログラムをGitHubで公開した。化学反応・触媒設計を定式化した。大きな化学空間を探索して所望の化学反応・触媒を効率的に設計するためには、電子密度の核電荷と核座標に関する解析的微分が必要である。そこで、coupled perturbedコーン・シャム法に基づく効率的な解析的微分を定式化した。現在、解析的微分のプログラム実装を行っている。この改良により、数百万から数十億分子の化学空間の探索を行うことが可能になる。さらに、高次の微分を含めることが可能になり、物性計算・設計の精度も向上する。複雑な環境における分子触媒の触媒反応機構解明を行った。

该研究主题的目标是建立一种理性和通用方法，用于设计高性能催化剂并设计和开发高性能分子催化剂。今年（2022）我们应用了去年开发的功能分子设计方法，并开发了一种化学反应设计方法。功能分子设计方法有效地搜索具有平衡结构和设计功能分子的分子占据的化学空间。设计了具有所需能量相关功能的分子在大型化学空间中。我们已经成功设计了310,000 BN掺杂的态衍生物的化学空间中的分子设计。总结研究结果的论文发表在国际杂志上。改进的功能分子设计方法已应用于各种化学空间，以确保以低计算成本设计一般的物理特性。在雾化能源的设计中，已经表明，优化的改进会导致计算成本低。我们成功地设计了在小型化学空间中具有高电偶极强度的分子。它表明，具有非常不同平衡结构的分子在化学空间中的应用很困难。量子炼金术方法的适用性是物理性质计算的基础，已阐明了电偶极效率。该论文总结了研究结果的预印本在Chemrxiv上发表，并将论文提交给国际杂志。在GitHub上发布了一种实现功能分子设计方法和量子炼金术方法程序的程序。化学反应和催化剂设计已经制定。为了通过探索大型化学空间来有效地设计所需的化学反应和催化剂，需要对电子密度的核电荷和核坐标进行分析。因此，已经制定了基于耦合的玉米 - 西亚姆方法的有效分析分化。目前，实施了分析分化计划。这种改进可以搜索数百万到数十亿分子的化学空间。此外，有可能包括高阶差异化，提高物理性质计算和设计的准确性。我们已经阐明了在复杂环境中分子催化剂的催化反应机制。