Multiscale Simulation of Polymer Degradation: From Molecular Dynamics to Macroscopic Properties

聚合物降解的多尺度模拟：从分子动力学到宏观性能

• 批准号: 22KJ1543
• 负责人: 石田 崇人
• 金额: $ 2.83万
• 依托单位: Nagoya University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2023
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2023-03-08 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22KJ1543/
• 关键词: 高分子劣化; 粗視化分子動力学; 自動酸化; 空間不均一性; マルチスケール; 高分子劣化; 粗視化分子動力学; 自動酸化; 空間不均一性; マルチスケール

当該研究課題「高分子劣化のマルチスケールシミュレーション: 分子ダイナミクスから物性変化まで」に関して，当初の研究遂行計画に対して非常に順調に進展している．これまでに，マルチスケールシミュレーションの根幹を成すメソスケールダイナミクスを表現する粗視化分子動力学に関して，長時間ダイナミクスの計算に実績のある粗視化Kremer-Grestモデル上で高分子劣化を表現することができるよう拡張することに成功した．具体的には，高分子劣化のミクロな反応速度論で得られている各種反応時定数に即して，高分子鎖の切断や架橋といった形態変化の素過程を適宜挿入することによって高分子劣化のメソスケールシミュレーションを実現させることができた．高分子の主要な劣化機構はラジカルを介した酸化劣化であり，その反応機構に複数の分子間反応が含まれることから，酸化劣化は本質的に空間的に不均一な現象であると考えられている．本研究でも，切断サイトの空間不均一性を確認することができた，さらには，その程度は劣化反応速度と分子運動の時間スケールのバランスから決定づけられていることを明らかにした．今後はその不均一構造を如何に定量的に評価するかに関して検討を進めていく．

关于研究主题“聚合物降解的多尺度仿真：从分子动力学到物理性质”，在原始研究执行计划中取得了很大的进步。到目前为止，我们已经成功扩展了粗粒分子动力学，该动力学表达了中尺度动力学，构成了多尺度仿真的基础，以允许在粗粒的kremer-grest模型上代表聚合物降解，该模型已证明在计算长期动力学方面已证明。具体而言，通过适当地插入形态变化的基本过程，例如根据聚合物降解的微反应动力学获得的各种反应时间常数，从而实现了聚合物降解的中尺度模拟。聚合物降解的主要机制是通过自由基氧化降解，反应机制涉及多种分子间反应，因此氧化降解被认为本质上是一种空间上的不均匀现象。这项研究还表明，可以证实裂解位点的空间异质性，并且该程度取决于降解反应速率与分子运动的时间尺度之间的平衡。将来，我们将继续考虑如何定量评估这种异质结构。