自己組織化単分子層における界面電子移動の超高速ダイナミックス

自组装单分子层中界面电子转移的超快动力学

基本信息

批准号：
08740533
负责人：
叶深
金额：
$ 0.64万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
财政年份：
1996
资助国家：
日本
起止时间：
1996 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-08740533/
关键词：
和周波発生法 SFG 振動分光法自己組織化単分子層 Si (111)シリコン構造と配向

项目摘要

本研究では非線形光学の手法の一つである和周波発生法(Sum Frequency Generation, SFG)を用い、電極/電解質溶液界面における電子移動や構造変化のダイナミックスを解明することを目的としている。平成8年度で交付された奨励研究費により、電気化学環境下において、シリコン単結晶Si (111)表面を水素で終端化させ、その際にSi (111)表面に形成したSi-H種の安定性についてSFG法によってその場で調べた。さらにSi (111)/溶液の界面における水分子の吸着挙動についても予備的な調査を行った。SFG測定は米国のCalifornia大学SHEN研究室の測定システムを用い行った。可視光(Nd : YAGレーザーの二倍波、532nm)と赤外光(2〜10μm間波長連続可変)を入射角45度と57度で入射し、両ビームをSi (111)試料表面の同じ場所に合わせ、両者が空間と時間ともに一致させ、表面SFG測定を行った。水溶液の影響を減らすために、赤外光は試料の裏から入射できるように工夫した。40%NH_4F溶液でSi (111)表面をエッチングすることにより、2100cm^<-1>付近に一本強いピークが観測された。これはSi (111)表面に形成されたmonohydrideのSi-Hの伸縮振動に帰属された。Si (111)表面は原子レベルで平らかつ単原子層の水素で終端化させることが分かった。このSi-Hは空気中にあまり安定せず、時間とともにピーク強度が減少した。一方、不活性の窒素雰囲気中ではSi-Hがずっと安定に観測されたから、空気中の酸素と水によりSi-Hが酸化されたと示唆された。薄いNH_4F溶液中でSi-Hの形成過程や電極電位の制御の効果などをSFG法により詳しく調べた。現在、当研究室でも電極/電解質溶液界面に応用できるSGF測定システムをくみ上げるように準備している最中である。このようなSGFシステムを用い、高感度かつ超高速で界面における吸着分子の構造変化や電子移動のダイナミックスを調べる予定である。

这项研究使用了非线性光学技术之一的总和频率产生（SFG）来阐明电子传递的动力学和电极/电解质溶液界面处的结构变化。随着1996年颁发的鼓励研究基金，在电化学环境中用氢终止了单晶硅Si（111）的表面，并使用SFG方法对SI-H类型的SI-H型稳定性进行了研究。此外，对Si（111）/溶液界面上水分子的吸附行为进行了初步研究。使用来自美国加利福尼亚大学的Shen实验室的测量系统进行了SFG测量。可见光（ND：双波激光器，532 nm）和红外光（连续可变的波长在2至10μm之间）在45度和57度处入射，并将两个光束调节至SI（111）样品表面上的相同位置，并且在空间和表面上都匹配了SI（111）的表面和表面SFG测量。为了降低水溶液的效果，红外光旨在允许红外光从后面进入样品。通过用40％NH_4F溶液蚀刻Si（111）表面，在2100 cm^<-1>上观察到了强峰。这归因于Si（111）表面形成的一氢化物的Si-H的拉伸振动。发现Si（111）表面在原子水平上是平坦的，并用单原子氢终止。这种Si-H在空气中不是很稳定，并且峰强度随着时间的推移而降低。另一方面，在惰性氮气中观察到Si-H更稳定，这表明Si-H被空气中的氧气和水氧化。使用SFG方法详细研究了薄的NH_4F溶液中的Si-H形成过程和控制电极电位的效果。当前，我们的实验室正在准备泵送一个可以应用于电极/电解质溶液界面的SGF测量系统。使用此SGF系统，我们计划研究在高灵敏度和超高速度下在接口处吸附分子的结构变化和电子传递动力学。