不均一溶液内反応ダイナミクスの分子理論

非均相溶液中反应动力学的分子理论

• 批准号: 22KJ2210
• 负责人: 沖田 和也
• 金额: $ 1.6万
• 依托单位: Osaka University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2023
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2023-03-08 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22KJ2210/
• 关键词: Smoluchowski-Vlasov方程式; 溶媒和ダイナミクス; エネルギー表示溶液理論

本年度は不均一溶液におけるダイナミクスの解析を目的に，エネルギー表示の新規ダイナミクス理論を定式化し，代表的な非平衡過程である溶媒和ダイナミクスへと適用した．生体分子近傍や固液界面といった不均一系における分子ダイナミクスは生化学や光化学等の多くの分野において重要な過程である．これらの現象を分子レベルから理解するための方法論として，分子動力学計算による方法と統計力学理論による方法が代表的である．一般に，分子間の相対的な運動を取り扱う際には分子の相対位置と相対配向の合計6次元の情報が必要であるが，このような高次元の変数をあらわに扱うことは非常に困難である．そのため，先行研究では配向を平均化する方法が用いられてきた．しかしながら，配向の平均化によって，不均一系や複雑分子の取り扱いは困難となる．そこで，本研究では平衡溶液論の1つであるエネルギー表示溶液理論に着目した．エネルギー表示溶液理論では分子の相対配置と相対配向を分子間相互作用ポテンシャル(エネルギー座標)に射影することで次元削減を行い，エネルギー座標上における分布関数を用いた定式化が行われる．本年度は従来のエネルギー表示溶液理論を非平衡過程へと拡張することを試みた．この研究により，非平衡統計力学の方法を用いれば通常のデカルト座標系における拡散方程式と同様の方程式がエネルギー座標上でも得られることが示された．新たに得られたエネルギー座標上の拡散方程式にはインプットパラメータが含まれるが，これらは分子動力学計算から比較的容易に算出可能である．この新規理論を代表的な非平衡過程である溶媒和ダイナミクスへと適用することで新規理論が長時間領域のダイナミクスを記述可能であることを示した．

今年，为了分析异质溶液中的动力学，我们制定了一种新型的能量显示动力学理论，并将其应用于溶剂化动力学，这是一种典型的非平衡过程。在生物化学和光化学等许多领域中，异质系统中的分子动力学，例如生物分子和固液接口附近都是重要过程。从分子水平理解这些现象的典型方法包括使用分子动力学计算和使用统计力学理论的方法的方法。通常，在处理分子之间的相对运动时，需要总共六个维度的相对位置和分子方向的信息，但是很难清楚地处理此类高维变量。因此，以前的研究使用了平均方向的方法。但是，由于平均方向，很难处理异质系统和复杂分子。因此，这项研究的重点是能量显示解决方案理论，这是平衡解决方案的理论之一。在能量显示解决方案理论中，通过将分子的相对排列和相对方向投影到分子间相互作用电位（能量坐标），并使用能量坐标上的分布函数进行配方来实现降低。今年，我们试图将常规能源显示理论扩展到非平衡过程中。这项研究表明，使用非平衡统计力学的方法，与传统笛卡尔坐标系中的扩散方程相似的方程式也可以在能量坐标上获得。新获得的能量坐标方程包括输入参数，可以从分子动力学计算中相对容易地计算出输入参数。通过将这种新颖的理论应用于溶剂化动力学，即典型的非平衡过程，我们证明了新理论可以描述长期域动力学。

项目成果

エネルギー表示の新規ダイナミクス理論を用いた溶媒和構造緩和過程の記述

用新的能量表达动力学理论描述溶剂化结构弛豫过程

• 发表时间: 2022
• 作者: Tomomi Kawakami;Sota Tamaki;Satoru Shirase;Hayato;Tsurugi;Kazushi Mashima;沖田和也，笠原健人，松林伸幸;沖田和也，笠原健人，松林伸幸
• 通讯作者: 沖田和也，笠原健人，松林伸幸

Diffusion theory of molecular liquids in the energy representation and description of the relaxation process of the solvation structure

分子液体扩散理论中溶剂化结构弛豫过程的能量表示和描述

• 发表时间: 2023
• 作者: Kazuya Okita;Kento Kasahara;and Nobuyuki Matubayasi
• 通讯作者: and Nobuyuki Matubayasi