結晶性高イオン伝導体の共通構造の解明に基づく新規リチウムイオン伝導体の創製

基于阐明晶体高离子导体的常见结构创建新型锂离子导体

• 批准号: 22KJ1982
• 负责人: 成瀬 卓弥
• 金额: $ 1.6万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2023
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2023-03-08 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22KJ1982/
• 关键词: 固体電解質; 第一原理計算; 機械学習

本研究では、第一原理計算と機械学習技術を組み合わせ、高イオン伝導体に共通する構造的特徴を解明し、固体電解質材料の新たな開発指針を構築することを目的とする。1年目となる2022年度は、イオン伝導種の配位環境とイオン伝導性との関係に着目し、局所配位環境を特徴量化する技術開発を中心に取り組んだ。局所配位環境の特徴量化は、中心イオンの近接サイト探索と配位環境の数値化という2つの基本ステップから構成される。近接サイト探索には、最近接原子間距離に基づく最小距離近傍探索法を採用し、配位環境の数値化には、四面体など配位多面体パターンの角度情報を元にした局所構造オーダーパラメータを採用した。これにより、全37種類の基本配位多面体パターンについて局所構造オーダーパラメータを計算し、これらを1次元ベクトル化することで特徴量ベクトルとした。更に、比較したい2つの構造に対し、特徴量ベクトルのコサイン類似度から構造間の類似性を判定する手法も開発した。テストケースとして、特定のハロゲン系Li+イオン伝導体（Li3YX6, X=Cl,Br）について、Li+周りの配位環境とイオン伝導性との関係を調査した。その結果、Li+占有アニオン八面体と移動先サイトのアニオン四面体が面共有しており、これら多面体の体積増加に伴いイオン伝導度が向上することを確認した。このように、結晶構造における局所配位環境とイオン伝導性との相関が示唆されたため、多様なイオン伝導体に対する包括的な解析を次年度以降に取り組む。

这项研究的目的是结合第一性原理计算和机器学习技术来阐明高离子导体常见的结构特征，并为固体电解质材料建立新的开发指南。 2022财年是第一年，我们重点研究离子导电物种的配位环境与离子电导率之间的关系，并重点开发表征局部配位环境的技术。表征局部配位环境包括两个基本步骤：搜索中心离子的附近位点和量化配位环境。采用基于最近原子之间距离的最小距离邻域搜索方法来搜索附近位点，并采用基于四面体等配位多面体图案的角度信息的局部结构序参数来量化配位环境。结果，计算了所有 37 种基本配位多面体图案的局部结构序参数，并将这些参数转换为一维向量以创建特征向量。此外，我们开发了一种基于特征向量的余弦相似度来确定要比较的两个结构之间的相似度的方法。作为测试案例，我们研究了特定卤素基 Li+ 离子导体 (Li3YX6, X=Cl,Br) 周围 Li+ 的配位环境与离子电导率之间的关系。结果，证实了Li + 占据的阴离子八面体和目的地位置处的阴离子四面体共享平面，并且离子电导率随着这些多面体的体积增加而提高。由于这表明晶体结构中的局部配位环境与离子电导率之间存在相关性，因此我们将从明年开始对各种离子导体进行综合分析。