結晶性高イオン伝導体の共通構造の解明に基づく新規リチウムイオン伝導体の創製

基于阐明晶体高离子导体的常见结构创建新型锂离子导体

• 批准号: 22KJ1982
• 负责人: 成瀬 卓弥
• 金额: $ 1.6万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2023
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2023-03-08 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22KJ1982/
• 关键词: 固体電解質; 第一原理計算; 機械学習

本研究では、第一原理計算と機械学習技術を組み合わせ、高イオン伝導体に共通する構造的特徴を解明し、固体電解質材料の新たな開発指針を構築することを目的とする。1年目となる2022年度は、イオン伝導種の配位環境とイオン伝導性との関係に着目し、局所配位環境を特徴量化する技術開発を中心に取り組んだ。局所配位環境の特徴量化は、中心イオンの近接サイト探索と配位環境の数値化という2つの基本ステップから構成される。近接サイト探索には、最近接原子間距離に基づく最小距離近傍探索法を採用し、配位環境の数値化には、四面体など配位多面体パターンの角度情報を元にした局所構造オーダーパラメータを採用した。これにより、全37種類の基本配位多面体パターンについて局所構造オーダーパラメータを計算し、これらを1次元ベクトル化することで特徴量ベクトルとした。更に、比較したい2つの構造に対し、特徴量ベクトルのコサイン類似度から構造間の類似性を判定する手法も開発した。テストケースとして、特定のハロゲン系Li+イオン伝導体（Li3YX6, X=Cl,Br）について、Li+周りの配位環境とイオン伝導性との関係を調査した。その結果、Li+占有アニオン八面体と移動先サイトのアニオン四面体が面共有しており、これら多面体の体積増加に伴いイオン伝導度が向上することを確認した。このように、結晶構造における局所配位環境とイオン伝導性との相関が示唆されたため、多様なイオン伝導体に対する包括的な解析を次年度以降に取り組む。

这项研究旨在将第一原理计算与机器学习技术相结合，以阐明高离子导体共有的结构特征，并为固体电解质材料建立新的开发指南。在2022财政年度的第一年，我们重点介绍了离子导电物种的协调环境与离子电导率之间的关系，重点是开发特征当地协调环境的技术。当地协调环境的表征包括两个基本步骤：搜索中央离子的接近位点并量化协调环境。对于近地点搜索，我们使用了一种基于最近的原子距离来搜索最小距离的方法，并且为了量化协调环境，我们根据协调性多面体模式（如四面体）的角度信息使用了局部结构顺序参数。这计算了所有37种基本协调多面体模式的局部结构顺序参数，然后将它们转换为一维向量以形成特征向量。此外，我们还开发了一种方法，可以根据要比较的两个结构的特征向量的余弦相似性来确定结构之间的相似性。作为测试案例，我们研究了LI+围绕LI+的协调环境与特定基于卤素的Li+离子导体的离子电导率（Li3yx6，X = Cl，BR）之间的关系。结果，可以证实Li+占据的阴离子八面体和目标位点共享表面的四面体，并且离子电导率随着这些多面体的体积增加而提高。因此，已经提出了晶体结构中局部协调环境与离子电导率之间的相关性，从明年开始，将对各种离子导体进行全面分析。