光電変換効率の向上を目指した振電相互作用制御のための理論研究

以提高光电转换效率为目标的电子振动相互作用控制理论研究

• 批准号: 22K04914
• 负责人: 藤田 貴敏
• 金额: $ 2.66万
• 依托单位: National Institutes for Quantum Science and Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22K04914/
• 关键词: 光電変換過程; 電子状態計算; 量子ダイナミクス; 時間分解分光; 有機薄膜太陽電池; 大規模電子状態計算; 超高速分光; 光合成アンテナ系

本申請では、大規模電子状態計算・量子ダイナミクス法・分光理論を統合することにより、光電変換過程を解析するための新しい計算手法を提案する。光電変換過程における振電相互作用の役割を解明することにより、光電変換効率の向上のための物質設計を提案することを最終目標とする。本年度は下記の項目についての研究を行った。(1)大規模電子状態計算と量子ダイナミクス法を接合するプログラム開発を行った。より具体的には大規模電子状態計算プログラムのABINIT-MPにより導出した励起状態ハミルトニアンのデータを読み込んで、Kubo-Anderson熱浴による確率的シュレディンガー方程式法により実時間発展を行うプログラムの開発を行った。(2)(1)の実時間発展シミュレーションを基盤として、分光理論を統合することにより、非線形分光シグナルを計算するためのプログラムの整備を行った。より具体的には、励起状態波動関数の実時間発展から双極子モーメント演算子の多時間相関を計算することにより、3次応答関数を計算するためのプログラムを整備した。(3)応用対象として有機薄膜太陽電池のP3HT/PCBMについて電荷分離ダイナミクスとポンプ-プローブ分光の解析を行った。有機薄膜太陽電池の光電変換過程は励起子状態→電荷移動(CT)状態→電荷分離(CS)状態と起こるが、中間状態であるCT状態と自由キャリアを生成するCS状態をスペクトルで区別することは困難であった。そこで、電荷分離ダイナミクスとポンプ-プローブ分光を詳細に比較することにより、CT状態とCS状態を区別するためのスペクトルの解析方法を提案した。

在此应用中，我们提出了一种通过集成大规模电子态计算、量子动力学方法和光谱理论来分析光电转换过程的新计算方法。最终目标是通过阐明电子振动相互作用在光电转换过程中的作用，提出材料设计以提高光电转换效率。今年，我们主要开展了以下几方面的研究。 (1)我们开发了一个结合大规模电子结构计算和量子动力学方法的程序。更具体地说，我们开发了一个程序，可以读取由大型电子态计算程序 ABINIT-MP 导出的激发态哈密顿数据，并使用 Kubo-Anderson 热水浴使用随机薛定谔方程方法进行实时演化。 (2)基于(1)的实时演化模拟，我们开发了集成谱理论计算非线性谱信号的程序。更具体地说，我们开发了一个程序，通过根据激发态波函数的实时演化计算偶极矩算子的多时相关性来计算三次响应函数。 (3)作为应用目标，对有机薄膜太阳能电池P3HT/PCBM的电荷分离动力学和泵浦探针光谱进行了分析。有机薄膜太阳能电池的光电转换过程发生在激子态→电荷转移（CT）态→电荷分离（CS）态，但需要区分作为中间态的CT态和通过光谱观察产生自由载流子的 CS 状态是很困难的。因此，我们通过详细比较电荷分离动力学和泵浦探针光谱，提出了一种区分 CT 和 CS 态的光谱分析方法。

项目成果

大規模電子状態計算を用いた有機半導体材料の光電子物性

使用大规模电子结构计算有机半导体材料的光电特性

• 发表时间: 2023
• 作者: Takeo Hoshi;Hiroto Imachi;Akiyoshi Kuwata;Kohsuke Kakuda;Takatoshi Fujita;Hiroyuki Matsui;藤田 貴敏
• 通讯作者: 藤田 貴敏