Visualization of the coordination nanospace by using electron-diffraction structural analysis

使用电子衍射结构分析可视化配位纳米空间

基本信息

批准号：
22K04857
负责人：
大谷政孝
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Kochi University of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

本申請課題では、原子分解能電子顕微鏡を駆使し、局所的・過渡的に変化する分子空間の構造解析手法を確立することで、配位高分子（PCP）結晶の分子空間が示す物理的・化学的性質の起源を明らかにすることを目指している。計画初年度では、低線量電子線照射下におけるPCPナノ結晶の電子線回折測定条件の確立を目的とした。PCP結晶のような有機分子を骨格構造に含む材料では、電子線照射下での分析において電子線によるノックオンやイオン化による損傷ダメージが避けられない問題であった。そこで、PCP結晶に対する電子線の加速電圧・電子線照射量との関係性を明らかにする目的で、空間構造の異なるさまざまなPCP結晶に対して電子線回折測定を行い、その影響を系統的に評価した。その結果、結晶自身に含まれる分子構造の安定性などよりもPCP結晶内の細孔空間の大きさ（被占有体積）に比例して、電子線照射損傷による結晶の崩壊速度は顕著に速くなる傾向を見出した。また、PCP結晶を構成する分子構造の分子をより大きな電子密度・占有体積を示す重原子に置換することで、電子栓損傷に伴う結晶崩壊速度を遅延できることも明らかにした（Chem. Commun. 2023, 59, 5039-5042, DOI: 10.1039/D3CC00506B）。一連の成果により、低線量電子線照射がPCP結晶に対して経時的にどのような影響を与えるのかを定量的に明らかにすることが可能となり、次年度以降に低線量電子線照射下で電子線回折を利用したPCP結晶の局所構造解析を行うための有用な知見が得られた。

在这个项目中，我们将利用原子分辨率电子显微镜建立局部瞬态变化的分子空间的结构分析方法，从而分析配位聚合物（PCP）晶体的分子空间的物理和化学性质。该财产的起源。该项目第一年的目标是建立低剂量电子束照射下五氯苯酚纳米晶体电子衍射测量的条件。对于骨架结构中含有有机分子的材料，如PCP晶体，在电子束照射下进行分析时，不可避免地会由于电子束的碰撞和电离而造成损坏。因此，为了阐明电子束加速电压与电子束照射量对PCP晶体的关系，我们对不同空间结构的各种PCP晶体进行了电子衍射测量，并系统地研究了其效果。结果，我发现，由于电子束损伤而导致的晶体崩溃速度与 PCP 晶体内的孔隙空间（占据的体积）的大小成比例，而不是与晶体本身所包含的分子结构的稳定性成比例。一种趋势。研究还表明，通过将构成 PCP 晶体的分子结构中的分子替换为具有更大电子密度和占据体积的重原子，可以延缓因电子塞损坏而导致的晶体崩溃速度 (Chem. Commun. 2023 ，59，5039-5042，DOI：10.1039/D3CC00506B）。这一系列结果使得定量阐明低剂量电子束辐照如何随时间影响 PCP 晶体成为可能，我们获得了使用线衍射进行 PCP 晶体局部结构分析的有用知识。

项目成果

期刊论文数量（0）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Direct observation of crystal degradation behaviour in porous crystals under low-dose electron diffraction conditions

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DOI：
10.1039/d3cc00506b
发表时间：
2023
期刊：
Chemical Communications
影响因子：
4.9
作者：
Sakamoto Hikaru;Ohtani Masataka
通讯作者：
Ohtani Masataka

General Synthesis of MOF Nanotubes via Hydrogen-Bonded Organic Frameworks toward Efficient Hydrogen Evolution Electrocatalysts

DOI：
10.1021/acsnano.2c08245
发表时间：
2022-12-02
期刊：
ACS NANO
影响因子：
17.1
作者：
Cai, Ze-Xing;Xia, Yanjie;Fujita, Takeshi
通讯作者：
Fujita, Takeshi

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DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
坂本ひかる;大谷政孝
通讯作者：
大谷政孝

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