セシウムフリー鉱化法による汚染土壌への光触媒活性付与の研究

无铯矿化法赋予污染土壤光催化活性的研究

基本信息

批准号：
21K12299
负责人：
下山巌
金额：
$ 2.75万
依托单位：
Japan Atomic Energy Agency
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

福島第一原発事故で発生した大量の除去土壌の管理は大きな社会問題となっている。福島の土壌は放射性Csを強固に固定する粘土鉱物を豊富に含むため、その除染が困難であり、特に高放射能濃度画分の除去土壌については再生利用法が定まっていないことも相まって負の遺産として残される可能性が高い。そこで我々は、セシウムフリー鉱化法により粘土鉱物を光触媒に変換して、汚染物質の除去に用いる新たな再生利用について検討を行った。強いCs吸着特性を持つ福島の黒雲母に対しCsを吸着させ、CaCl2を添加し大気中で熱処理を行った後に余剰の塩を水洗浄により除去した。600℃で熱処理を行った試料では黒雲母の結晶構造が保たれていたが、700℃以上で熱処理を行った試料では黒雲母が分解して主にワダライトが形成されたことがX線回折により確認された。それと共にCs含有量は蛍光X線分析により検出限界以下まで減少したことが確かめられた。得られた生成物のCr(VI)還元とサリチル酸分解に関する光触媒活性を調べるため、水洗浄後の粉末試料をCr(VI)とサリチル酸混合水溶液中に懸濁させ、撹拌しながらUV-C光源を照射し、水溶液中のCr(VI)とサリチル酸の濃度変化を調べた。熱処理前の黒雲母の懸濁液に照射した場合、粉末を加えない場合と似た濃度変化を示し、活性がほとんどないことが示された。一方、熱処理を行った試料では黒雲母添加時よりも時間毎の濃度減少が大きく、明瞭な活性を示した。粉末試料の比表面積で標準化を行った光触媒活性は処理温度と共に増大し、この結果はワダライトへの相変化が光触媒活性向上の原因の一つであることを示唆している。また興味深いことに、相変化を生じない温度範囲でも熱処理後の試料はわずかに光触媒活性を示した。この結果は黒雲母に光触媒活性が付与されたことを示しており、熱処理による電子構造の変化が原因であることを示唆している。

福岛第一核电站事故清除的大量土壤的管理已成为重大社会问题。福岛的土壤富含能够牢固固定放射性铯的粘土矿物，使其难以净化，而去除的土壤（尤其是高放射性部分）没有既定的回收方法，这可能是一个负面因素。作为遗产留下来。因此，我们研究了一种回收粘土矿物的新方法，通过使用无铯矿化方法将其转化为光催化剂来去除污染物。 Cs吸附在来自福岛的黑云母上，黑云母具有很强的Cs吸附性能，添加CaCl2并在空气中热处理后，通过水洗除去多余的盐。 X射线衍射分析表明，在600℃热处理的样品中，黑云母晶体结构得以维持，但在700℃以上热处理的样品中，黑云母分解，主要形成硅钠石。同时，通过荧光X射线分析证实Cs含量降低至检测限以下。为了研究所得产物对Cr(VI)还原和水杨酸分解的光催化活性，将水洗后的粉末样品悬浮在Cr(VI)和水杨酸的混合水溶液中，并用UV-C在搅拌的同时施加光源，研究水溶液中Cr(VI)和水杨酸的浓度变化。当黑云母悬浮液在热处理前进行辐照时，浓度变化与没有粉末时相似，表明几乎没有活性。另一方面，在热处理样品中，浓度随时间的降低比添加黑云母时更大，表明有明显的活性。通过粉末样品的比表面积归一化的光催化活性随着处理温度的升高而增加，这一结果表明向硅锰矿的相变是光催化活性提高的原因之一。有趣的是，即使在不发生相变的温度范围内，热处理后的样品也表现出轻微的光催化活性。该结果表明，黑云母被赋予了光催化活性，并且表明由于热处理导致的电子结构的变化是其原因。