光触媒作用を活用した窒素酸化物の浄化における窒素選択性制御因子の解明

阐明光催化净化氮氧化物中氮选择性控制因素

基本信息

批准号：
18J14101
负责人：
玉井和樹
金额：
$ 1.22万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2018
资助国家：
日本
起止时间：
2018-04-25 至 2020-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-18J14101/
关键词：
光脱硝光触媒 HC-SCR 酸化チタン TiO2 環境触媒

项目摘要

本研究はTiO2の光触媒作用を活用した窒素酸化物（NOx）の低温での還元浄化を目的としている．これまでに以下の点を中心に検討を行ってきた．（１）光触媒反応装置の設計と評価系の確立，（２）反応機構の解明，（３）（２）の知見を基にした高活性触媒の開発．（１）の反応系と評価系の確立に関しては2018年度に達成できた．2019年度はその確立した評価系によって（２）の反応機構解明について主に検討した．具体的には，酸化チタンの結晶相が生成物であるN2の選択制に及ぼす影響に関して，反応ガスを切り替えた際の生成物の生成挙動分析や赤外分光法を用いた表面吸着種の分析を行った．結果として，TiO2上に生成したC3H6の部分酸化種とNOとの反応がN2生成に寄与していることを明らかにした．また，結晶相によってN2生成速度の反応温度依存性が異なり，アナターゼ型TiO2上では低温においてもN2生成が確認された．一方，ルチル型のTiO2上では中温度域でのみN2生成が確認された．赤外分光法より，酸化チタン表面にはおもに2種類の活性種が存在し，アナターゼ型ではアセテート種に加えて，エノール種が低温でのN2生成に寄与することを見出した．（３）の検討に関しては、貴金属をはじめとする金属種や酸化物種によるTiO2の修飾を試みたが，N2生成活性の向上には至らなかった．これは，TiO2のアナターゼの清浄表面がC3H6の光活性化に重要であるからであると考えられる．高比表面積TiO2の合成や可視光応答化が，NOx光還元活性向上のための今後の課題であると考えている．上記の研究成果を基にした論文を執筆中である。また、本課題から派生した内容としてTiO2上でのNOx吸着形態制御とペロブスカイト型のNOx吸蔵触媒に関する研究成果を論文発表した。

本研究旨在利用二氧化钛的光催化作用在低温下减少和净化氮氧化物（NOx）。到目前为止，我们重点关注了以下几点。（1）光催化反应装置的设计和评价体系的建立，（2）反应机理的阐明，（3）基于（2）中的知识开发高活性催化剂。（1）2018年实现了反应体系和评价体系的建立。 2019年，我们主要利用建立的评价体系对(2)中反应机理的阐明进行了研究。具体来说，关于氧化钛的晶相对产物N2选择性的影响，我们分析了切换反应气体时的产物形成行为，并使用红外光谱分析了表面吸附物质。结果表明，TiO2 上产生的部分氧化的 C3H6 物质与 NO 之间的反应有助于产生 N2。另外，N 2 生成率的反应温度依赖性根据结晶相而不同，并且即使在低温下，锐钛矿型TiO 2 也能生成N 2 。另一方面，仅在金红石型 TiO2 上的中温范围内确认了 N2 的形成。红外光谱显示，二氧化钛表面主要有两类活性物质，锐钛矿型活性物质中，除了乙酸酯物质外，烯醇物质也有助于低温下产生N2。考虑到（3），我们尝试用包括贵金属和氧化物在内的金属物质对TiO2进行改性，但这并没有导致N2生产活性的改善。这被认为是因为 TiO2 锐钛矿的清洁表面对于 C3H6 的光活化很重要。我们相信，合成具有高比表面积的TiO2并使其对可见光敏感是提高NOx光还原活性的未来挑战。我目前正在根据上述研究成果撰写论文。此外，作为本课题的衍生内容，我们发表了TiO2和钙钛矿型NOx存储催化剂上NOx吸附形貌控制的研究成果。

项目成果

期刊论文数量（0）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Selective NO photocatalytic reduction with C3H6 over TiO2

C3H6 在 TiO2 上选择性光催化还原 NO

DOI：
发表时间：
2019
期刊：
影响因子：
0
作者：
Toi C.;& Ishiguchi A.;遠藤嵩大・玉井和樹・細川三郎・朝倉博行・寺村謙太郎・田中庸裕;東井千春，石口彰;遠藤嵩大・玉井和樹・細川三郎・朝倉博行・寺村謙太郎・田中庸裕;東井千春，石口彰;遠藤嵩大・玉井和樹・細川三郎・朝倉博行・寺村謙太郎・田中庸裕;東井千春，石口彰;遠藤嵩大・玉井和樹・細川三郎・朝倉博行・寺村謙太郎・田中庸裕
通讯作者：
遠藤嵩大・玉井和樹・細川三郎・朝倉博行・寺村謙太郎・田中庸裕

Low-temperature NO trapping on alkali or alkaline earth metal modified TiO2 photocatalyst

碱金属或碱土金属改性 TiO2 光催化剂的低温 NO 捕集

DOI：
10.1016/j.cattod.2018.07.045
发表时间：
2019
期刊：
Catalysis Today
影响因子：
5.3
作者：
Tamai Kazuki;Hosokawa Saburo;Asakura Hiroyuki;Teramura Kentaro;Tanaka Tsunehiro
通讯作者：
Tanaka Tsunehiro

TiO2触媒上でのC3H6による選択的NO光還元に対する反応機構解析

C3H6在TiO2催化剂上选择性光还原NO反应机理分析

DOI：
发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
0
作者：
Tamai Kazuki;Hosokawa Saburo;Okamoto Hiroshi;Asakura Hiroyuki;Teramura Kentaro;Tanaka Tsunehiro;遠藤嵩大・玉井和樹・細川三郎・朝倉博行・寺村謙太郎・田中庸裕
通讯作者：
遠藤嵩大・玉井和樹・細川三郎・朝倉博行・寺村謙太郎・田中庸裕

Identification of Active Ba Species on TiO2 Photocatalyst for NOx Trapping

用于 NOx 捕集的 TiO2 光催化剂上活性 Ba 形态的鉴定

DOI：
10.1246/cl.200236
发表时间：
2020
期刊：
Chemistry Letters
影响因子：
1.6
作者：
Tamai Kazuki、Hosokawa Saburo、Yamamoto Akira;Asakura Hiroyuki、Teramura Kentaro、Tanaka Tsunehiro
通讯作者：
Asakura Hiroyuki、Teramura Kentaro、Tanaka Tsunehiro

TiO2光触媒を用いたC3H6によるNO選択還元

使用 TiO2 光催化剂通过 C3H6 选择性还原 NO